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Bioinspired cobalt molecular electrocatalyst for water oxidation coupled with carbon dioxide reduction
Applied Organometallic Chemistry ( IF 3.7 ) Pub Date : 2021-07-08 , DOI: 10.1002/aoc.6371 Xiaomeng Yin 1 , Shifu Zhang 1 , Jinmiao Wang 1 , Jingjing Li 1 , Fangfang Chen 1 , Shuo Yao 1 , Yuhua Fan 1 , Mei Wang 1
Applied Organometallic Chemistry ( IF 3.7 ) Pub Date : 2021-07-08 , DOI: 10.1002/aoc.6371 Xiaomeng Yin 1 , Shifu Zhang 1 , Jinmiao Wang 1 , Jingjing Li 1 , Fangfang Chen 1 , Shuo Yao 1 , Yuhua Fan 1 , Mei Wang 1
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To mimic photosynthesis in green plants, it is a crucial challenge to drive water oxidation and CO2 reduction in one single system. In this study, we present a bioinspired trinuclear pyridinedicarboxylate cobalt complex (Et3NH)2[CoIII2CoII(OH2)(pda)5]·H2O (1) that is capable of homogeneously electrocatalytic water oxidation and CO2 reduction simultaneously. The designed mix-valent cobalt complex is in a V-configuration composed of two terminal CoIII ions and one central CoII ion coordinated with one water ligand, which is resemble to aqua ligation of the natural catalytic complex in oxygen-evolving complex (OEC). The electrochemical results show that this trinuclear cobalt complex could electrocatalyze water oxidation under neutral condition at the potentials of 1.15 V and 2.00 V versus NHE, with the Faraday efficiency as high as about 96% and 82%, and the TOF of 2.22 and 10.20 s−1, respectively. Meanwhile, it also displays electrocatalytic activity for the reduction of CO2 to CO with the TOF of 0.93 s−1. The cobalt complex has good catalytic performance for the conversion of H2O and CO2 into O2 and CO, respectively, which may be mainly due to the key role of the flexible water ligand on the central CoII ion in the catalytic process. This work represents the first multinuclear cobalt complex for mimicking bio-system to drive water oxidation coupled with carbon dioxide reduction simultaneously.
中文翻译：
用于水氧化和二氧化碳还原的仿生钴分子电催化剂
为了模拟绿色植物的光合作用，在一个单一系统中驱动水氧化和 CO 2还原是一项至关重要的挑战。在这项研究中，我们提出了一种仿生的三核吡啶二羧酸钴配合物 (Et 3 NH) 2 [Co III 2 Co II (OH 2 )(pda) 5 ]·H 2 O ( 1 )，能够均匀地电催化水氧化和 CO 2同时减少。设计的混合价钴配合物呈 V 构型，由两个末端 Co III离子和一个中心 Co II离子组成离子与一个水配体配位，类似于析氧复合物 (OEC) 中天然催化复合物的水连接。电化学结果表明，该三核钴配合物可在中性条件下在 1.15 V 和 2.00 V 相对于 NHE 的电位下电催化水氧化，法拉第效率分别高达 96% 和 82%，TOF 分别为 2.22 和 10.20 s -1，分别。同时，它还显示出将CO 2还原为CO 的电催化活性，TOF 为0.93 s -1。钴配合物对H 2 O和CO 2转化为O 2具有良好的催化性能和 CO，这可能主要是由于柔性水配体在催化过程中对中心 Co II离子的关键作用。这项工作代表了第一个用于模拟生物系统以同时驱动水氧化和二氧化碳还原的多核钴络合物。
更新日期：2021-07-08
中文翻译：
用于水氧化和二氧化碳还原的仿生钴分子电催化剂
为了模拟绿色植物的光合作用，在一个单一系统中驱动水氧化和 CO 2还原是一项至关重要的挑战。在这项研究中，我们提出了一种仿生的三核吡啶二羧酸钴配合物 (Et 3 NH) 2 [Co III 2 Co II (OH 2 )(pda) 5 ]·H 2 O ( 1 )，能够均匀地电催化水氧化和 CO 2同时减少。设计的混合价钴配合物呈 V 构型，由两个末端 Co III离子和一个中心 Co II离子组成离子与一个水配体配位，类似于析氧复合物 (OEC) 中天然催化复合物的水连接。电化学结果表明，该三核钴配合物可在中性条件下在 1.15 V 和 2.00 V 相对于 NHE 的电位下电催化水氧化，法拉第效率分别高达 96% 和 82%，TOF 分别为 2.22 和 10.20 s -1，分别。同时，它还显示出将CO 2还原为CO 的电催化活性，TOF 为0.93 s -1。钴配合物对H 2 O和CO 2转化为O 2具有良好的催化性能和 CO，这可能主要是由于柔性水配体在催化过程中对中心 Co II离子的关键作用。这项工作代表了第一个用于模拟生物系统以同时驱动水氧化和二氧化碳还原的多核钴络合物。
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