Luzopeptin 生物合成中的酶促剪裁涉及细胞色素 P450 介导的碳氮键去饱和以形成腙,Angewandte Chemie International Edition

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Luzopeptin 生物合成中的酶促剪裁涉及细胞色素 P450 介导的碳氮键去饱和以形成腙
Angewandte Chemie International Edition ( IF 16.1 ) Pub Date : 2021-06-27 , DOI: 10.1002/anie.202105312
Xinjie Shi _{1,

2} , Liming Huang ₁ , Kaihui Song ₁ , Guiyun Zhao ₁ , Yu Liu ₃ , Longxian Lv ₂ , Yi-Ling Du _{1,

2}

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Luzopeptins 和相关的十肽是双嵌入非核糖体肽，具有罕见的酰基取代的四氢哒嗪-3-羧酸 (Thp) 亚基，这对其生物活性至关重要。在此，我们通过体内遗传和体外生化方法重建了 luzopeptin A 生物合成中的生物合成定制途径。值得注意的是，我们揭示了一种多任务细胞色素 P450 酶，它催化四个连续的氧化反应，包括非常不寻常的碳 - 氮键去饱和，形成带有腙的 4-OH-Thp 残基。此外，我们确定了一种膜结合酰基转移酶，它可能介导随后的O-细胞外乙酰化，作为生产菌株的潜在自我保护策略。对新型十肽和相关 P450 酶的进一步基因组挖掘为 P450 介导的碳 - 氮键去饱和提供了机制见解。我们的研究结果不仅揭示了双嵌入十肽中药效团形成的分子基础，而且还扩展了 P450 家族酶的催化多功能性。

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更新日期：2021-08-26

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