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铜 (II) 配位聚合物和四核环的时间依赖性自组装：饱和烃氧化功能化的催化剂
Inorganic Chemistry ( IF 4.3 ) Pub Date : 2021-06-15 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.1c01268 Ines F M Costa 1 , Marina V Kirillova 1 , Vânia André 1 , Tiago A Fernandes 1 , Alexander M Kirillov 1, 2
Inorganic Chemistry ( IF 4.3 ) Pub Date : 2021-06-15 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.1c01268 Ines F M Costa 1 , Marina V Kirillova 1 , Vânia André 1 , Tiago A Fernandes 1 , Alexander M Kirillov 1, 2
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本研究描述了从由硝酸铜 (II)、H 3 bes 生物缓冲液 ( N , N -双(2-羟乙基)- 2-氨基乙磺酸）、氢氧化铵和苯甲酸，即4-甲氧基苯甲酸（Hfmba）或4-氯苯甲酸（Hfcba）。从每个反应中分离出两种产物，即一维配位聚合物 [Cu 3 (μ 3 -OH) 2 (μ-fmba) 2 (fmba) 2 (H 2 O) 2 ] n ( 1 ) 或 [Cu 2 (μ -哦) 2(μ-fcba) 2 ] n ( 2 ) 和离散的四铜 (II) 环 [Cu 4 (μ-Hbes) 3 (μ-H 2 bes)(μ-fmba)]·2H 2 O ( 3 ) 或 [Cu 4 (μ-Hbes) 3 (μ-H 2 bes)(μ-fcba)]·4H 2 O ( 4 )。这四种化合物是作为微晶空气稳定固体获得的，并通过标准方法进行表征，包括单晶 X 射线衍射。1和2的结构具有由 μ 3 - 或 μ-OH -驱动的不同类型的金属-有机链配体以及 μ-苯羧酸盐接头。3和4的结构公开了由四个 μ-桥接和螯合氨基醇化物配体以及起核心稳定作用的 μ-苯甲酸酯部分组装而成的椅子状 Cu 4环。催化活性1 – 4在两个模型反应中进行了研究，即（a）饱和烃与过氧化氢的温和氧化形成醇和酮和（b）烷烃与一氧化碳、水和过二硫酸盐的温和羧化以产生羧酸。环己烷和丙烷被用作模型环状和气态烷烃，而底物范围还包括环戊烷、环庚烷和环辛烷。研究了不同的反应参数，包括酸助催化剂的影响和各种选择性参数。获得的总产品产率（基于 C 3 H 8高达 34%或基于 C 6 H 12高达 47%) 在丙烷和环己烷的羧化反应中是显着的，考虑到这些饱和烃的惰性和低反应温度 (50–60 °C)。除了显着的催化活性外，该研究还展示了一种新的时间依赖性合成策略，用于从同一反应混合物中自组装两种不同的 Cu(II) 化合物。
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更新日期：2021-06-15
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