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Maximizing the Formation of Reactive Oxygen Species for Deep Oxidation of NO via Manipulating the Oxygen-Vacancy Defect Position on (BiO)2CO3
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2021-06-11 , DOI: 10.1021/acscatal.1c01251
Fei Rao 1 , Gangqiang Zhu 1 , Weibin Zhang 2 , Yunhua Xu 3 , Baowei Cao 3 , Xianjin Shi 4 , Jianzhi Gao 1 , Yuhong Huang 1 , Yu Huang 4 , Mirabbos Hojamberdiev 5
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2021-06-11 , DOI: 10.1021/acscatal.1c01251
Fei Rao 1 , Gangqiang Zhu 1 , Weibin Zhang 2 , Yunhua Xu 3 , Baowei Cao 3 , Xianjin Shi 4 , Jianzhi Gao 1 , Yuhong Huang 1 , Yu Huang 4 , Mirabbos Hojamberdiev 5
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Constructing oxygen vacancies (OVs) in metal-oxide semiconductors is an effective and simple way to enhance the photocatalytic performance via promoting the utilization of solar light and boosting the formation of surface reactive oxygen species (ROS). The presence of different oxygen atoms in the same crystal structure can possibly lead to the formation of different types of OVs with distinct physicochemical and optoelectronic properties. Particularly, the two different crystallographic positions of oxygen atoms in the [BiO]22+ layer of (BiO)2CO3 (BOC) allow the construction of two types of OVs (OVs1 and OVs2). In this work, OVs1-BOC and OVs2-BOC are synthesized via introducing the OVs1 and OVs2 on the surface of the BOC. The influence of OVs1 and OVs2 on the generation of ROS in the BOC is demonstrated based on theoretical and experimental studies by analyzing the separation and redox potentials of photogenerated charge carriers, absorption surface adsorbates (H2O and O2), and reaction active energy. The photocatalytic performance is evaluated by photo-oxidative nitric oxide (NO) removal efficiency under visible light irradiation. The OVs1-BOC and OVs2-BOC exhibit 50.0 and 41.6% photo-oxidative NO removal efficiencies, while generating 15.6 and 16.54 ppb NO2, respectively. The in situ Fourier transform infrared spectroscopy and estimated NO conversion pathway reveal the photo-oxidative NO removal mechanism and suppression of NO2 formation on the surfaces of OVs1-BOC and OVs2-BOC. This work demonstrates a straightforward approach for enhancing the photo-oxidative NO removal via manipulating the OV defect position in semiconductors.
中文翻译:
通过操纵 (BiO) 2 CO 3上的氧空位缺陷位置,最大限度地形成用于深度氧化 NO 的活性氧种类
在金属氧化物半导体中构建氧空位(OVs)是通过促进太阳光的利用和促进表面活性氧(ROS)的形成来提高光催化性能的一种有效且简单的方法。同一晶体结构中不同氧原子的存在可能导致形成具有不同物理化学和光电特性的不同类型的 OV。特别是,(BiO) 2 CO 3的[BiO] 2 2+层中氧原子的两个不同结晶位置(BOC) 允许构建两种类型的 OV(OVs1 和 OVs2)。在这项工作中,OVs1-BOC 和 OVs2-BOC 通过在 BOC 表面引入 OVs1 和 OVs2 合成。通过分析光生载流子的分离和氧化还原电位、吸收表面吸附物(H 2 O 和 O 2)以及反应活性能量,基于理论和实验研究证明了 OVs1 和 OVs2 对 BOC 中 ROS 生成的影响. 光催化性能通过可见光照射下的光氧化一氧化氮(NO)去除效率来评估。OVs1-BOC 和 OVs2-BOC 表现出 50.0% 和 41.6% 的光氧化 NO 去除效率,同时产生 15.6 和 16.54 ppb NO 2, 分别。原位傅里叶变换红外光谱和估计的NO转化途径揭示了光氧化NO去除机制和OVs1-BOC和OVs2-BOC表面NO 2形成的抑制。这项工作展示了一种通过操纵半导体中的 OV 缺陷位置来增强光氧化 NO 去除的直接方法。
更新日期:2021-07-02
中文翻译:
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通过操纵 (BiO) 2 CO 3上的氧空位缺陷位置,最大限度地形成用于深度氧化 NO 的活性氧种类
在金属氧化物半导体中构建氧空位(OVs)是通过促进太阳光的利用和促进表面活性氧(ROS)的形成来提高光催化性能的一种有效且简单的方法。同一晶体结构中不同氧原子的存在可能导致形成具有不同物理化学和光电特性的不同类型的 OV。特别是,(BiO) 2 CO 3的[BiO] 2 2+层中氧原子的两个不同结晶位置(BOC) 允许构建两种类型的 OV(OVs1 和 OVs2)。在这项工作中,OVs1-BOC 和 OVs2-BOC 通过在 BOC 表面引入 OVs1 和 OVs2 合成。通过分析光生载流子的分离和氧化还原电位、吸收表面吸附物(H 2 O 和 O 2)以及反应活性能量,基于理论和实验研究证明了 OVs1 和 OVs2 对 BOC 中 ROS 生成的影响. 光催化性能通过可见光照射下的光氧化一氧化氮(NO)去除效率来评估。OVs1-BOC 和 OVs2-BOC 表现出 50.0% 和 41.6% 的光氧化 NO 去除效率,同时产生 15.6 和 16.54 ppb NO 2, 分别。原位傅里叶变换红外光谱和估计的NO转化途径揭示了光氧化NO去除机制和OVs1-BOC和OVs2-BOC表面NO 2形成的抑制。这项工作展示了一种通过操纵半导体中的 OV 缺陷位置来增强光氧化 NO 去除的直接方法。