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Recent Advances in Aerobic Photo-Oxidation of Methanol to Valuable Chemicals
ChemCatChem ( IF 3.8 ) Pub Date : 2021-06-02 , DOI: 10.1002/cctc.202100104
Quanquan Shi 1 , Xuejiao Wei 2, 3 , Ali Raza 4, 5 , Gao Li 3
ChemCatChem ( IF 3.8 ) Pub Date : 2021-06-02 , DOI: 10.1002/cctc.202100104
Quanquan Shi 1 , Xuejiao Wei 2, 3 , Ali Raza 4, 5 , Gao Li 3
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The oxidation of photocatalytic methanol into valuable chemicals is of considerable importance to the growth of the chemical industry. TiO2 has been proven to be a catalyst for methanol photocatalytic oxidation to valued chemicals (e. g. methyl formate and dimethoxymethane) at room temperature with an inferior activity. Recently, it has become a hot research topic due to its low interaction temperature with fewer by-products. Further, the introduction of IB metal particles (i. e. Cu, Ag, and Au) upon the surface of titania can drastically enhance the catalytic activity in the photo-oxidation, which is mainly due to metal nanoparticles can optimally enhance the efficiency of the isolation of photo-generated holes and electrons as well as dissociate oxygen molecules. Herein, we review recent progress of the photocatalysis of methanol toward the production of chemicals over different photocatalysts (e. g., TiO2P25, M NPs/TiO2, where M=CuO, Ag2O, Au, PtO, etc). Moreover, we also glean an understanding of the catalytic mechanism and conversion pathway at play, which is confirmed by STM, in-situ ATR-IR, DFT simulations, etc. The reaction pathway of photo-oxidation is different from that in the thermal process. A pivotal intermediate is absorbed formaldehyde (HCHO*), which is formed via an oxidative dehydrogenation over the redox sites of catalysts. Then the generated HCHO* directly reacts with neighboring methanol to give methyl formate (on redox sites) and dimethoxymethane (on acidic sites through a scrambling movement).
中文翻译：
甲醇好氧光氧化制备有价值化学品的最新进展
将光催化甲醇氧化成有价值的化学品对化学工业的发展具有相当重要的意义。二氧化钛2已被证明是一种催化剂，可在室温下将甲醇光催化氧化为有价值的化学品（例如甲酸甲酯和二甲氧基甲烷），但活性较差。近年来，由于其相互作用温度低，副产物少，成为研究热点。此外，在二氧化钛表面引入 IB 金属颗粒（即 Cu、Ag 和 Au）可以显着提高光氧化中的催化活性，这主要是由于金属纳米颗粒可以优化提高二氧化钛的分离效率。光生空穴和电子以及离解氧分子。在此，我们回顾了甲醇光催化在不同光催化剂（例如，TiO 2 P25、M NPs/TiO 2，其中 M=CuO、Ag 2 O、Au、PtO 等）。此外，我们还收集了对催化机理和转化途径的理解，这通过 STM、原位 ATR-IR、DFT 模拟等得到证实。 光氧化的反应途径与热过程中的不同. 一个关键的中间体是吸收甲醛 (HCHO*)，它是通过催化剂氧化还原位点上的氧化脱氢作用形成的。然后生成的 HCHO* 直接与邻近的甲醇反应生成甲酸甲酯（在氧化还原位点上）和二甲氧基甲烷（在酸性位点上通过加扰运动）。
更新日期：2021-08-07
中文翻译：
甲醇好氧光氧化制备有价值化学品的最新进展
将光催化甲醇氧化成有价值的化学品对化学工业的发展具有相当重要的意义。二氧化钛2已被证明是一种催化剂，可在室温下将甲醇光催化氧化为有价值的化学品（例如甲酸甲酯和二甲氧基甲烷），但活性较差。近年来，由于其相互作用温度低，副产物少，成为研究热点。此外，在二氧化钛表面引入 IB 金属颗粒（即 Cu、Ag 和 Au）可以显着提高光氧化中的催化活性，这主要是由于金属纳米颗粒可以优化提高二氧化钛的分离效率。光生空穴和电子以及离解氧分子。在此，我们回顾了甲醇光催化在不同光催化剂（例如，TiO 2 P25、M NPs/TiO 2，其中 M=CuO、Ag 2 O、Au、PtO 等）。此外，我们还收集了对催化机理和转化途径的理解，这通过 STM、原位 ATR-IR、DFT 模拟等得到证实。 光氧化的反应途径与热过程中的不同. 一个关键的中间体是吸收甲醛 (HCHO*)，它是通过催化剂氧化还原位点上的氧化脱氢作用形成的。然后生成的 HCHO* 直接与邻近的甲醇反应生成甲酸甲酯（在氧化还原位点上）和二甲氧基甲烷（在酸性位点上通过加扰运动）。
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