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Highly efficient and selective recovery of Au(III) from aqueous solution by bisthiourea immobilized UiO-66-NH2: Performance and mechanisms
Chemical Engineering Journal ( IF 13.3 ) Pub Date : 2021-06-01 , DOI: 10.1016/j.cej.2021.130588
Junkang Guo , Xiaohu Fan , Jiayuan Wang , Shenghui Yu , Minwang Laipan , Xinhao Ren , Chao Zhang , Lei Zhang , Yongtao Li

The design and synthesis of efficient adsorbents for recovery of precious metal from secondary resources are of great environmental and economic significance. In present study, an efficient and redox-active adsorbent (UiO-66-BTU) was fabricated by modifying Zr-MOF (Zirconium-based Metal Organic Framework) with bisthiourea for gold recovery in aqueous solution. It is indicated that Au(III) adsorbing onto UiO-66-BTU is an irreversible, favorable chemisorption process conformed to D-R model and pseudo-second-order model. The UiO-66-BTU showed significant adsorption ability (680.20 mg/g at pH 2.0) and high selectivity towards Au(III) in presence of various mixed ions in actual wastewater, which were mainly attributed to the Lewis soft–soft interaction, ion-exchange/electrostatic interactions, and redox reaction between Au(III) and S-containing functional groups. Notably, we demonstrated that the reduction of Au(III) to metallic gold as a dominant recovery mechanism involving the in situ confined nucleation, fusion and growth of AuNPs to branched Au precipitation, with Au(0) accounted for approximately 80% for the recycling products. Furthermore, the UiO-66-BTU membrane achieved similar high adsorption capacity and the membrane surface remains active to efficiently recovered metallic particles with an excellent repeatability at eight cycles of adsorption. The reduced Au particles formed isolated clusters with bigger size and regular hexagonal shape. Consequently, UiO-66-BTU has great potential for gold recycling in industrial practice.



中文翻译:

双硫脲固定化UiO-66-NH 2从水溶液中高效选择性回收Au(III) :性能和机理

从二次资源中回收贵金属的高效吸附剂的设计和合成具有重要的环境和经济意义。在本研究中,通过用双硫脲修饰 Zr-MOF(锆基金属有机骨架)制备了一种高效且具有氧化还原活性的吸附剂(UiO-66-BTU),用于在水溶液中回收金。结果表明,Au(III)吸附在UiO-66-BTU上是一种不可逆的、有利的化学吸附过程,符合DR模型和伪二阶模型。UiO-66-BTU 在实际废水中存在各种混合离子时表现出显着的吸附能力(pH 2.0 时为 680.20 mg/g)和对 Au(III) 的高选择性,这主要归因于 Lewis 软-软相互作用,离子-交换/静电相互作用,Au(III) 和含 S 官能团之间的氧化还原反应。值得注意的是,我们证明了将 Au(III) 还原为金属金作为主要的回收机制,涉及 AuNPs 的原位受限成核、融合和生长到支链 Au 沉淀,其中 Au(0) 约占回收的 80%产品。此外,UiO-66-BTU 膜实现了类似的高吸附容量,并且膜表面保持活性以有效回收金属颗粒,在八次吸附循环中具有出色的可重复性。还原的金颗粒形成更大尺寸和规则六边形形状的孤立簇。因此,UiO-66-BTU 在工业实践中具有巨大的黄金回收潜力。我们证明了 Au(III) 还原为金属金作为主要的回收机制,涉及 AuNPs 的原位限制成核、融合和生长到支链 Au 沉淀,其中 Au(0) 约占回收产品的 80%。此外,UiO-66-BTU 膜实现了类似的高吸附容量,并且膜表面保持活性以有效回收金属颗粒,在八次吸附循环中具有出色的可重复性。还原的金颗粒形成更大尺寸和规则六边形形状的孤立簇。因此,UiO-66-BTU 在工业实践中具有巨大的黄金回收潜力。我们证明了 Au(III) 还原为金属金作为主要的回收机制,涉及 AuNPs 的原位限制成核、融合和生长到支链 Au 沉淀,其中 Au(0) 约占回收产品的 80%。此外,UiO-66-BTU 膜实现了类似的高吸附容量,并且膜表面保持活性以有效回收金属颗粒,在八次吸附循环中具有出色的可重复性。还原的金颗粒形成更大尺寸和规则六边形形状的孤立簇。因此,UiO-66-BTU 在工业实践中具有巨大的黄金回收潜力。此外,UiO-66-BTU 膜实现了类似的高吸附容量,并且膜表面保持活性以有效回收金属颗粒,在八次吸附循环中具有出色的可重复性。还原的金颗粒形成更大尺寸和规则六边形形状的孤立簇。因此,UiO-66-BTU 在工业实践中具有巨大的黄金回收潜力。此外,UiO-66-BTU 膜实现了类似的高吸附容量,并且膜表面保持活性以有效回收金属颗粒,在八次吸附循环中具有出色的可重复性。还原的金颗粒形成更大尺寸和规则六边形形状的孤立簇。因此,UiO-66-BTU 在工业实践中具有巨大的黄金回收潜力。

更新日期:2021-06-07
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