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N-杂环卡宾稳定镧系(II)双(酰胺)配合物的合成及反应性
Organometallics ( IF 2.5 ) Pub Date : 2021-05-31 , DOI: 10.1021/acs.organomet.1c00207 Zexiong Pan 1 , Dongjing Gao 1 , Chunqi Zhang 1 , Lulu Guo 1 , Jianfeng Li 1 , Chunming Cui 1
Organometallics ( IF 2.5 ) Pub Date : 2021-05-31 , DOI: 10.1021/acs.organomet.1c00207 Zexiong Pan 1 , Dongjing Gao 1 , Chunqi Zhang 1 , Lulu Guo 1 , Jianfeng Li 1 , Chunming Cui 1
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由于其高稳定性，镧系元素酰胺是镧系元素有机金属化学中一些最重要的试剂和催化剂。然而，现成的均质Ln[N(SiMe 3 ) 2 ] n ( n = 2, 3) 配合物缺乏调节其反应性和选择性的可行策略。在本文中，单齿 N-杂环卡宾 (NHC) 用于合成二价镧系元素双（酰胺）加合物3 , 4Sm和2 – 4 , 7 , 8Eu。(I i Pr) 2 Yb[N(SiMe 3 ) 的σ键复分解反应2 ] 2 ( 2Yb ; I i Pr = 1,3-二异丙基-4,5-二甲基咪唑-2-亚基) 与炔、苯胺和苯酚产生炔基桥连 [(I i Pr)Yb[N(SiMe 3 ) 2 ](μ-C≡C t Bu)] 2 ( 9 ), 单体 (I i Pr) 2 Yb[N(SiMe 3 ) 2 ](NHAr 1 ) ( 10 ; Ar 1 = 2,6- i Pr 2 C 6 H 3 ) 和 (I i Pr) 2 Yb(OAr 2) 2 ( 11 ; Ar 2 = 2,6 - t Bu 2 -4-MeC 6 H 2 )，分别。镧系元素 (II) 配合物的所有 NHC 加合物都通过 X 射线衍射分析进行了结构表征。此外，4Sm在无醇引发剂的情况下对rac -LA的 ROP 具有高活性。初步机制研究表明，4Sm的 ROP是通过配位插入机制引发的，包括金属中心对单体的亲电活化和酰胺基对活化单体的亲核攻击。这些研究表明，不同的 NHC 可能是潜在的配体，不仅可以抑制杂配 Ln(II) 配合物的配体再分布，还可以调节镧系元素酰胺催化剂的反应性。
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更新日期：2021-06-14
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