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Divalent Ytterbium Hydrido Complex Supported by a β-Diketiminato-Based Tetradentate Ligand: Synthesis, Structure, and Reactivity
Inorganic Chemistry ( IF 4.3 ) Pub Date : 2021-05-17 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.1c00686 Qingqing Wen 1 , Bin Feng 1 , Li Xiang 1, 2 , Xuebing Leng 1 , Yaofeng Chen 1
Inorganic Chemistry ( IF 4.3 ) Pub Date : 2021-05-17 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.1c00686 Qingqing Wen 1 , Bin Feng 1 , Li Xiang 1, 2 , Xuebing Leng 1 , Yaofeng Chen 1
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While the chemistry of trivalent rare-earth metal hydrido complexes has been well developed in the past 40 years, that of the divalent rare-earth metal hydrido complexes remains in its infancy because of the synthetic challenge of such complexes. In this paper, we report the synthesis and structural characterization of a divalent ytterbium hydrido complex supported by a bulky β-diketiminato-based tetradentate ligand. This hydrido complex is a dimer containing two μ-hydrogen ligands, and it easily undergoes a hydrido shift reaction to form a new divalent ytterbium hydrido complex that contains only one hydrido bridge. Furthermore, this hydrido complex reacts with pyridine and pyridine derivatives, showing versatile reactivity [Yb–H addition to pyridine, hydrido shift to ancillary ligand, and ytterbium(II)-center-induced redox reaction with bipyridine]. This hydrido complex reacts with Ph3P═O, resulting in a P–CPh cleavage of Ph3P═O and an elimination of C6H6; on the other hand, the reaction with Ph3P═S is a hydrido coupling-based redox reaction. The reactions of this hydrido complex with 1 and 2 equiv of PhSSPh clearly indicate that the hydrido coupling-based redox reaction is prior to the ytterbium(II) oxidation-based redox reaction.
中文翻译：
由基于 β-二酮亚胺基的四齿配体支持的二价氢化镱复合物：合成、结构和反应性
尽管三价稀土金属氢化物配合物的化学在过去 40 年中得到了很好的发展，但由于此类配合物的合成挑战，二价稀土金属氢化物配合物的化学仍处于起步阶段。在本文中，我们报告了由庞大的基于 β-二酮亚胺基的四齿配体支撑的二价镱氢化物复合物的合成和结构表征。这种氢化配合物是一种含有两个μ-氢配体的二聚体，它很容易发生氢化转移反应，形成只含有一个氢化桥的新的二价镱氢化配合物。此外，这种氢化配合物与吡啶和吡啶衍生物反应，显示出多种反应性 [Yb-H 添加到吡啶，氢化转移到辅助配体，和镱（II）中心诱导的与联吡啶的氧化还原反应]。这种氢化物与Ph反应3 P=O，导致Ph 3 P=O的P-C Ph裂解和C 6 H 6的消除；另一方面，与Ph 3 P=S的反应是基于氢化偶合的氧化还原反应。这种氢化配合物与 1 和 2 当量 PhSSPh 的反应清楚地表明，基于氢化偶合的氧化还原反应先于镱 (II) 氧化为基础的氧化还原反应。
更新日期：2021-05-17
中文翻译：
由基于 β-二酮亚胺基的四齿配体支持的二价氢化镱复合物：合成、结构和反应性
尽管三价稀土金属氢化物配合物的化学在过去 40 年中得到了很好的发展，但由于此类配合物的合成挑战，二价稀土金属氢化物配合物的化学仍处于起步阶段。在本文中，我们报告了由庞大的基于 β-二酮亚胺基的四齿配体支撑的二价镱氢化物复合物的合成和结构表征。这种氢化配合物是一种含有两个μ-氢配体的二聚体，它很容易发生氢化转移反应，形成只含有一个氢化桥的新的二价镱氢化配合物。此外，这种氢化配合物与吡啶和吡啶衍生物反应，显示出多种反应性 [Yb-H 添加到吡啶，氢化转移到辅助配体，和镱（II）中心诱导的与联吡啶的氧化还原反应]。这种氢化物与Ph反应3 P=O，导致Ph 3 P=O的P-C Ph裂解和C 6 H 6的消除；另一方面，与Ph 3 P=S的反应是基于氢化偶合的氧化还原反应。这种氢化配合物与 1 和 2 当量 PhSSPh 的反应清楚地表明，基于氢化偶合的氧化还原反应先于镱 (II) 氧化为基础的氧化还原反应。
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