当前位置：
X-MOL 学术
›
ChemSusChem
›
论文详情
Our official English website, www.x-mol.net, welcomes your
feedback! (Note: you will need to create a separate account there.)
Rational Design and Effective Control of Gold-Based Bimetallic Electrocatalyst for Boosting CO2 Reduction Reaction: A First-Principles Study
ChemSusChem ( IF 7.5 ) Pub Date : 2021-05-01 , DOI: 10.1002/cssc.202100785 Chen Guo 1 , Tian Zhang 2 , Xiaoqing Lu 2 , Chi-Man Lawrence Wu 1
ChemSusChem ( IF 7.5 ) Pub Date : 2021-05-01 , DOI: 10.1002/cssc.202100785 Chen Guo 1 , Tian Zhang 2 , Xiaoqing Lu 2 , Chi-Man Lawrence Wu 1
Affiliation
|
Electrochemical CO2 reduction reaction (CO2RR) is an effective strategy converting CO2 to value-added products. Au is regarded as an efficient catalyst for electrochemical reduction of CO2 to CO, and the introduction of Pd can tune CO2RR properties due to its strong affinity to CO. Herein, Au−Pd bimetallic electrocatalysts with different metal ratio were firstly investigated on CO2RR mechanism by using density functional theory. The Au monolayer over Pd substrate and single Pd atom on Au(111) were found to show better CO2RR selectivity against hydrogen evolution reaction (HER). Based on this, various single-atom catalysts on Au(111) and core–shell models with top Au monolayer were designed to study their CO2RR performance. The results indicated that Pt, Cu, and Rh substrates below Au monolayer could enhance the activity and selectivity for CO production compared to pure Au, in which the limiting potential reduced from −0.74 to −0.63, −0.69, and −0.71 V, respectively. The single Pd embedded on Au(111) could adjust the adsorption strength, which provided an effective site to receive and further reduce CO to CH3OH and CH4 at a low limiting potential of −0.61 V, and also avoided catalyst poisoning due to the over-strengthened CO adsorption caused by high Pd proportion on the surface. In addition, the adsorption energy of COOH was observed as a better CO2RR reactivity descriptor than the common CO adsorption when establishing scaling relationship, which could avoid the fitting error caused by intermediate physisorption of CO.
中文翻译：
促进CO2还原反应的金基双金属电催化剂的合理设计和有效控制：第一性原理研究
电化学 CO 2还原反应 (CO 2 RR) 是将 CO 2转化为增值产品的有效策略。Au被认为是将CO 2电化学还原为CO的有效催化剂，由于其对CO的亲和力强，Pd的引入可以调节CO 2 RR性质。本文首次研究了不同金属比的Au-Pd双金属电催化剂使用密度泛函理论的CO 2 RR 机制。发现 Pd 衬底上的 Au 单层和 Au(111) 上的单个 Pd 原子显示出更好的 CO 2RR 对析氢反应 (HER) 的选择性。基于此，设计了各种单原子催化剂 Au(111) 和具有顶部 Au 单层的核壳模型来研究它们的 CO 2 RR 性能。结果表明，与纯 Au 相比，Au 单层以下的 Pt、Cu 和 Rh 底物可以提高 CO 产生的活性和选择性，其中极限电位分别从 -0.74 V 降低到 -0.63、-0.69 和 -0.71 V . 嵌入在 Au(111) 上的单个 Pd 可以调节吸附强度，这提供了一个有效的位点来接收和进一步将 CO 还原为 CH 3 OH 和 CH 4在-0.61 V的低极限电位下，还避免了由于表面高Pd比例导致CO吸附过度增强而导致的催化剂中毒。此外，在建立标度关系时，COOH的吸附能被认为是比普通CO吸附更好的CO 2 RR反应性描述符，可以避免CO的中间物理吸附引起的拟合误差。
更新日期：2021-07-06
中文翻译：
促进CO2还原反应的金基双金属电催化剂的合理设计和有效控制：第一性原理研究
电化学 CO 2还原反应 (CO 2 RR) 是将 CO 2转化为增值产品的有效策略。Au被认为是将CO 2电化学还原为CO的有效催化剂，由于其对CO的亲和力强，Pd的引入可以调节CO 2 RR性质。本文首次研究了不同金属比的Au-Pd双金属电催化剂使用密度泛函理论的CO 2 RR 机制。发现 Pd 衬底上的 Au 单层和 Au(111) 上的单个 Pd 原子显示出更好的 CO 2RR 对析氢反应 (HER) 的选择性。基于此，设计了各种单原子催化剂 Au(111) 和具有顶部 Au 单层的核壳模型来研究它们的 CO 2 RR 性能。结果表明，与纯 Au 相比，Au 单层以下的 Pt、Cu 和 Rh 底物可以提高 CO 产生的活性和选择性，其中极限电位分别从 -0.74 V 降低到 -0.63、-0.69 和 -0.71 V . 嵌入在 Au(111) 上的单个 Pd 可以调节吸附强度，这提供了一个有效的位点来接收和进一步将 CO 还原为 CH 3 OH 和 CH 4在-0.61 V的低极限电位下，还避免了由于表面高Pd比例导致CO吸附过度增强而导致的催化剂中毒。此外，在建立标度关系时，COOH的吸附能被认为是比普通CO吸附更好的CO 2 RR反应性描述符，可以避免CO的中间物理吸附引起的拟合误差。
京公网安备 11010802027423号