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细菌二萜合成异戊烯酸酯小分子
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2021-04-29 , DOI: 10.1021/acscatal.1c01113 Baofu Xu 1 , Zining Li 1 , Tyler A Alsup 1 , Michelle A Ehrenberger 1 , Jeffrey D Rudolf 1
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萜类天然产物的生物合成始于基于碳阳离子的环化或异戊二烯化反应。虽然这些反应在机制上相似，但有几个酶家族，即萜烯合酶和异戊二烯基转移酶，已经发展到专门催化萜烯环化或异戊二烯化反应。在这里，我们报道细菌二萜合酶，传统上被认为是环化特异性的酶，能够有效催化二萜环化和小分子的异戊二烯化。我们通过一系列动力学、生物催化、结构和生物信息学研究研究了萜烯合酶的这种独特的双重反应性。总体而言，本研究揭示了萜烯合酶催化小分子上的C- 、 N- 、 O-和S-异戊二烯化的能力，提出了萜烯合酶异戊二烯化的底物诱饵机制，支持了萜烯合酶催化异戊二烯化的生理相关性体内，并解决了有关异戊二烯化功能的进化及其在天然产物生物合成中的潜在作用的问题。
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