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Surface Defect-Induced Site-Specific Dispersion of Pd Nanoclusters on TiO2 Nanoparticles for Semihydrogenation of Phenyl Acetylene
ACS Applied Nano Materials ( IF 5.3 ) Pub Date : 2021-04-29 , DOI: 10.1021/acsanm.1c00301 Liang Xiang 1 , Haisong Feng 1 , Mingyang Liu 1 , Xin Zhang 1 , Guoli Fan 1 , Feng Li 1
ACS Applied Nano Materials ( IF 5.3 ) Pub Date : 2021-04-29 , DOI: 10.1021/acsanm.1c00301 Liang Xiang 1 , Haisong Feng 1 , Mingyang Liu 1 , Xin Zhang 1 , Guoli Fan 1 , Feng Li 1
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Currently, the wide application of heterogeneous noble metal catalysts is greatly limited due to their high cost and scarcity in global reserves. Thus, an effective strategy is to design highly efficient and stable catalysts with low metal loadings. In this work, highly dispersed Pd nanoclusters supported on high-surface-area TiO2 with a large number of defective Ti3+-Ov structures (Ov: oxygen vacancy) were fabricated by our developed hydrogen bubble-assisted approach, which were applied for phenylacetylene semihydrogenation to produce styrene. As-constructed supported Pd catalysts bearing a Pd loading amount of 0.2 wt % afforded a superior catalytic performance to other Pd-based catalysts with higher Pd loading amounts and commercial TiO2-supported counterparts, along with a 99% yield of styrene and a quite high turnover frequency of ∼18,930 h–1 at room temperature and ambient hydrogen pressure. Comprehensive structural characterizations, comparative catalytic experiments, and density functional theory calculations based on a Pd4 cluster model system on a defective TiO2(101) surface emphatically revealed that surface defective structures could greatly facilitate the site-specific dispersion of single Pd atoms or nanoclusters, thereby leading to the formation of electron-rich Pd0 sites favoring the semihydrogenation of phenylacetylene.
中文翻译：
表面缺陷诱导的 Pd 纳米团簇在 TiO 2纳米颗粒上的位点特异性分散用于苯乙炔的半氢化
目前，非均相贵金属催化剂由于其成本高、全球储量稀少等问题极大地限制了其广泛应用。因此，一种有效的策略是设计具有低金属负载量的高效且稳定的催化剂。在这项工作中，通过我们开发的氢气泡辅助方法制备了高度分散的 Pd 纳米团簇，该纳米团簇负载在具有大量缺陷 Ti 3+ -O v结构（Ov：氧空位）的高表面积 TiO 2上，并应用于苯乙炔半加氢制苯乙烯。负载为 0.2 wt% Pd 的负载型 Pd 催化剂比其他具有更高 Pd 负载量的 Pd 基催化剂和商用 TiO 2具有更好的催化性能支持的对应物，以及 99% 的苯乙烯产率和相当高的周转频率，在室温和环境氢气压力下约为 18,930 h –1。基于缺陷的TiO 2（101）表面上的Pd 4团簇模型系统的全面结构表征，比较催化实验和密度泛函理论计算着重表明，表面缺陷结构可以极大地促进单个Pd原子或纳米团簇的定点分散，从而导致形成有利于苯乙炔半氢化的富电子 Pd 0位点。
更新日期：2021-05-28
中文翻译：
表面缺陷诱导的 Pd 纳米团簇在 TiO 2纳米颗粒上的位点特异性分散用于苯乙炔的半氢化
目前，非均相贵金属催化剂由于其成本高、全球储量稀少等问题极大地限制了其广泛应用。因此，一种有效的策略是设计具有低金属负载量的高效且稳定的催化剂。在这项工作中，通过我们开发的氢气泡辅助方法制备了高度分散的 Pd 纳米团簇，该纳米团簇负载在具有大量缺陷 Ti 3+ -O v结构（Ov：氧空位）的高表面积 TiO 2上，并应用于苯乙炔半加氢制苯乙烯。负载为 0.2 wt% Pd 的负载型 Pd 催化剂比其他具有更高 Pd 负载量的 Pd 基催化剂和商用 TiO 2具有更好的催化性能支持的对应物，以及 99% 的苯乙烯产率和相当高的周转频率，在室温和环境氢气压力下约为 18,930 h –1。基于缺陷的TiO 2（101）表面上的Pd 4团簇模型系统的全面结构表征，比较催化实验和密度泛函理论计算着重表明，表面缺陷结构可以极大地促进单个Pd原子或纳米团簇的定点分散，从而导致形成有利于苯乙炔半氢化的富电子 Pd 0位点。
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