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甲烷直接氧化制甲醇铜位点动力学和光谱特征的鉴定
Angewandte Chemie International Edition ( IF 16.1 ) Pub Date : 2021-04-27 , DOI: 10.1002/anie.202101628
Vitaly L Sushkevich 1 , Mikalai Artsiusheuski 1, 2 , Daniel Klose 3 , Gunnar Jeschke 3 , Jeroen A van Bokhoven 1, 2
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不同拓扑结构的铜交换沸石在通过化学循环方法将甲烷直接转化为甲醇方面具有很高的活性。尽管进行了大量研究,但对活性位点的鉴定,尤其是它们的内在动力学特征仍然不完整和不明确。在目前的工作中,我们整理了不同铜物种的动力学行为及其光谱特性,并跟踪反应过程中各种铜基序的演变。使用时间分辨 UV/Vis 和原位 EPR、XAS 和 FTIR 光谱,确定了两种类型的铜单体,其中一种在与甲烷的反应中具有活性,此外还有一种具有单μ-氧结构。



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更新日期:2021-07-05
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