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Direct Conversion of Syngas to Light Olefins over a ZnCrOx + H-SSZ-13 Bifunctional Catalyst
ACS Omega ( IF 3.7 ) Pub Date : 2021-04-18 , DOI: 10.1021/acsomega.1c00751 Yuxuan Huang 1 , Hongfang Ma 1 , Zhiqiang Xu 1 , Weixin Qian 1 , Haitao Zhang 1 , Weiyong Ying 1
ACS Omega ( IF 3.7 ) Pub Date : 2021-04-18 , DOI: 10.1021/acsomega.1c00751 Yuxuan Huang 1 , Hongfang Ma 1 , Zhiqiang Xu 1 , Weixin Qian 1 , Haitao Zhang 1 , Weiyong Ying 1
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In recent years, bifunctional catalysts for the syngas-to-olefins (STO) reaction via the oxide–zeolite (OX–ZEO) strategy has been intensively investigated. However, the bifunctional catalyst containing H-SSZ-13 with a 100% H+-exchanging degree for the STO reaction has not been developed because of the high selectivity to paraffin. Here, we report a ZnCrOx + H–SSZ-13 bifunctional catalyst, which contains the submicron H–SSZ-13 with adequate acidic strength. Light olefins in hydrocarbon reached 70.8% at a CO conversion of 20.9% over the ZnCrOx + H–SSZ-13(23S) bifunctional catalyst at 653 K, 1.0 MPa, and GHSV = 6000 mL·g–1·h–1 after 800 min of STO reaction. The effect of CO and H2 on the C–C coupling was discussed by carrying out the methanol-to-olefins (MTO) reaction under a similar atmosphere as that of the STO reaction. H2 and CO should play a more dominant role than the conventional hydrogen transfer reaction on the undesired high selectivity of paraffins. These findings provide new insight into the design of the bifunctional catalyst for the STO process via the OX–ZEO strategy.
中文翻译:
ZnCrOx + H-SSZ-13 双功能催化剂将合成气直接转化为轻质烯烃
近年来,通过氧化物-沸石(OX-ZEO)策略进行合成气制烯烃(STO)反应的双功能催化剂得到了深入研究。然而,由于对石蜡的选择性高,用于STO反应的H +交换度为100%的含有H-SSZ-13的双功能催化剂尚未开发出来。在这里,我们报道了一种 ZnCrO x + H–SSZ-13 双功能催化剂,其中含有具有足够酸性强度的亚微米 H–SSZ-13。 ZnCrO x + H–SSZ-13(23S) 双功能催化剂在 653 K、1.0 MPa、GHSV = 6000 mL·g –1 ·h –1条件下,烃中轻质烯烃达到 70.8%,CO 转化率为 20.9%。 800 分钟的 STO 反应。通过在与STO反应相似的气氛下进行甲醇制烯烃(MTO)反应,讨论了CO和H 2对C-C偶联的影响。 H 2和CO对于不期望的石蜡高选择性应该比传统的氢转移反应发挥更主导的作用。这些发现为通过 OX-ZEO 策略设计 STO 过程的双功能催化剂提供了新的见解。
更新日期:2021-04-28
中文翻译:
ZnCrOx + H-SSZ-13 双功能催化剂将合成气直接转化为轻质烯烃
近年来,通过氧化物-沸石(OX-ZEO)策略进行合成气制烯烃(STO)反应的双功能催化剂得到了深入研究。然而,由于对石蜡的选择性高,用于STO反应的H +交换度为100%的含有H-SSZ-13的双功能催化剂尚未开发出来。在这里,我们报道了一种 ZnCrO x + H–SSZ-13 双功能催化剂,其中含有具有足够酸性强度的亚微米 H–SSZ-13。 ZnCrO x + H–SSZ-13(23S) 双功能催化剂在 653 K、1.0 MPa、GHSV = 6000 mL·g –1 ·h –1条件下,烃中轻质烯烃达到 70.8%,CO 转化率为 20.9%。 800 分钟的 STO 反应。通过在与STO反应相似的气氛下进行甲醇制烯烃(MTO)反应,讨论了CO和H 2对C-C偶联的影响。 H 2和CO对于不期望的石蜡高选择性应该比传统的氢转移反应发挥更主导的作用。这些发现为通过 OX-ZEO 策略设计 STO 过程的双功能催化剂提供了新的见解。