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Single Mn Atom Anchored on Nitrogen-Doped Graphene as a Highly Efficient Electrocatalyst for Oxygen Reduction Reaction
Chemistry - A European Journal ( IF 3.9 ) Pub Date : 2021-04-19 , DOI: 10.1002/chem.202101020 Lei Li 1 , Yameng Li 1 , Rao Huang 1 , Xinrui Cao 1 , Yuhua Wen 1
Chemistry - A European Journal ( IF 3.9 ) Pub Date : 2021-04-19 , DOI: 10.1002/chem.202101020 Lei Li 1 , Yameng Li 1 , Rao Huang 1 , Xinrui Cao 1 , Yuhua Wen 1
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Single Mn atom on nitrogen-doped graphene (MnN4-G) has exhibited good structural stability and high activity for the adsorption and dissociation of an O2 molecule, becoming a promising single-atom catalyst (SAC) candidate for oxygen reduction reaction (ORR). However, the catalytic activity of MnN4-G for the ORR and the optimal reaction pathway remain obscure. In this work, density-functional theory calculations were employed to comprehensively investigate all the possible pathways and intermediate reactions of the ORR on MnN4-G. The feasible active sites and the most stable adsorption configurations of the intermediates and transition states during the ORR were identified. Screened from all the possibilities, three optimal four-electron O2 hydrogenation pathways with an ultralow energy barrier of 0.13 eV were discovered that are energetically more favorable than direct O2 dissociation pathways. Analysis of the free energy diagram further verified the thermodynamical feasibility of the three pathways. Thus, MnN4-G possesses superior ORR activity. This study provides a fundamental understanding of the design of highly efficient SACs for the ORR.
中文翻译：
单锰原子锚定在掺氮石墨烯上作为氧还原反应的高效电催化剂
氮掺杂石墨烯 (MnN 4 -G)上的单个 Mn 原子对O 2分子的吸附和解离表现出良好的结构稳定性和高活性，成为氧还原反应 (ORR) 的有前途的单原子催化剂 (SAC) 候选者）。然而，MnN 4 -G 对 ORR的催化活性和最佳反应途径仍不清楚。在这项工作中，采用密度泛函理论计算来全面研究 ORR 在 MnN 4上的所有可能途径和中间反应-G。确定了 ORR 期间中间体和过渡态的可行活性位点和最稳定的吸附构型。从所有可能性中筛选出三个最佳四电子 O 2氢化途径，其超低能垒为 0.13 eV，它们在能量上比直接 O 2解离途径更有利。自由能图的分析进一步验证了三种途径的热力学可行性。因此，MnN 4 -G 具有优异的 ORR 活性。这项研究提供了对 ORR 高效 SAC 设计的基本理解。
更新日期：2021-04-19
中文翻译：
单锰原子锚定在掺氮石墨烯上作为氧还原反应的高效电催化剂
氮掺杂石墨烯 (MnN 4 -G)上的单个 Mn 原子对O 2分子的吸附和解离表现出良好的结构稳定性和高活性，成为氧还原反应 (ORR) 的有前途的单原子催化剂 (SAC) 候选者）。然而，MnN 4 -G 对 ORR的催化活性和最佳反应途径仍不清楚。在这项工作中，采用密度泛函理论计算来全面研究 ORR 在 MnN 4上的所有可能途径和中间反应-G。确定了 ORR 期间中间体和过渡态的可行活性位点和最稳定的吸附构型。从所有可能性中筛选出三个最佳四电子 O 2氢化途径，其超低能垒为 0.13 eV，它们在能量上比直接 O 2解离途径更有利。自由能图的分析进一步验证了三种途径的热力学可行性。因此，MnN 4 -G 具有优异的 ORR 活性。这项研究提供了对 ORR 高效 SAC 设计的基本理解。
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