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Competition between Photoinduced Electron Transfer and Resonance Energy Transfer in an Example of Substituted Cytochrome c–Quantum Dot Systems
The Journal of Physical Chemistry B ( IF 2.8 ) Pub Date : 2021-03-24 , DOI: 10.1021/acs.jpcb.1c00325 Jakub Sławski 1 , Rafał Białek 2 , Gotard Burdziński 2 , Krzysztof Gibasiewicz 2 , Remigiusz Worch 3 , Joanna Grzyb 1
The Journal of Physical Chemistry B ( IF 2.8 ) Pub Date : 2021-03-24 , DOI: 10.1021/acs.jpcb.1c00325 Jakub Sławski 1 , Rafał Białek 2 , Gotard Burdziński 2 , Krzysztof Gibasiewicz 2 , Remigiusz Worch 3 , Joanna Grzyb 1
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Colloidal quantum dots (QDs) are nanoparticles that are able to photoreduce redox proteins by electron transfer (ET). QDs are also able to transfer energy by resonance energy transfer (RET). Here, we address the question of the competition between these two routes of QDs’ excitation quenching, using cadmium telluride QDs and cytochrome c (CytC) or its metal-substituted derivatives. We used both oxidized and reduced versions of native CytC, as well as fluorescent, nonreducible Zn(II)CytC, Sn(II)CytC, and metal-free porphyrin CytC. We found that all of the CytC versions quench QD fluorescence, although the interaction may be described differently in terms of static and dynamic quenching. QDs may be quenchers of fluorescent CytC derivatives, with significant differences in effectiveness depending on QD size. SnCytC and porphyrin CytC increased the rate of Fe(III)CytC photoreduction, and Fe(II)CytC slightly decreased the rate and ZnCytC presence significantly decreased the rate and final level of reduced FeCytC. These might be partially explained by the tendency to form a stable complex between protein and QDs, which promoted RET and collisional quenching. Our findings show that there is a net preference for photoinduced ET over other ways of energy transfer, at least partially, due to a lack of donors, regenerating a hole at QDs and leading to irreversibility of ET events. There may also be a common part of pathways leading to photoinduced ET and RET. The nature of synergistic action observed in some cases allows the hypothesis that RET may be an additional way to power up the ET.
中文翻译：
以取代的细胞色素c-量子点系统为例，光诱导电子转移与共振能量转移之间的竞争
胶体量子点（QD）是能够通过电子转移（ET）光还原氧化还原蛋白的纳米颗粒。QD还能够通过共振能量转移（RET）转移能量。在这里，我们使用碲化镉量子点和细胞色素c（CytC）或其金属取代的衍生物解决量子点激发猝灭这两种途径之间竞争的问题。我们使用了天然CytC的氧化版本和还原版本，以及荧光的，不可还原的Zn（II）CytC，Sn（II）CytC和无金属的卟啉CytC。我们发现所有CytC版本均能猝灭QD荧光，尽管在静态和动态猝灭方面相互作用可能有所不同。QD可能是荧光CytC衍生物的淬灭剂，其有效性在很大程度上取决于QD大小。SnCytC和卟啉CytC增加了Fe（III）CytC光还原的速率，Fe（II）CytC稍微降低了速率，ZnCytC的存在显着降低了FeCytC还原的速率和最终水平。这些可能部分由蛋白质和QD之间形成稳定复合物的趋势所部分解释，这会促进RET和碰撞猝灭。我们的研究结果表明，光诱导的ET相对于其他能量转移方式存在着净的偏好，至少部分原因是由于缺乏供体，在QD处重新产生一个洞并导致ET事件的不可逆性。可能还存在导致光诱导的ET和RET的途径的共同部分。在某些情况下观察到的协同作用的性质允许以下假设：RET可能是增强ET能力的另一种方式。Fe（II）CytC稍微降低了速率，ZnCytC的存在显着降低了FeCytC还原的速率和最终水平。这些可能部分由蛋白质和QD之间形成稳定复合物的趋势所部分解释，这会促进RET和碰撞猝灭。我们的研究结果表明，光诱导的ET相对于其他能量转移方式存在着净的偏好，至少部分原因是由于缺乏供体，在QD处重新产生一个洞并导致ET事件的不可逆性。可能还存在导致光诱导的ET和RET的途径的共同部分。在某些情况下观察到的协同作用的性质允许以下假设：RET可能是增强ET能力的另一种方式。Fe（II）CytC稍微降低了速率，ZnCytC的存在显着降低了FeCytC还原的速率和最终水平。这些可能部分由蛋白质和QD之间形成稳定复合物的趋势所部分解释，这会促进RET和碰撞猝灭。我们的研究结果表明，光诱导的ET相对于其他能量转移方式存在着净的偏好，至少部分原因是由于缺乏供体，在QD处重新产生一个洞并导致ET事件的不可逆性。可能还存在导致光诱导的ET和RET的途径的共同部分。在某些情况下观察到的协同作用的性质允许以下假设：RET可能是增强ET能力的另一种方式。这些可能部分由蛋白质和QD之间形成稳定复合物的趋势所部分解释，这会促进RET和碰撞猝灭。我们的研究结果表明，光诱导的ET相对于其他能量转移方式存在着净的偏好，至少部分原因是由于缺乏供体，在QD处重新产生一个洞并导致ET事件的不可逆性。可能还存在导致光诱导的ET和RET的途径的共同部分。在某些情况下观察到的协同作用的性质允许以下假设：RET可能是增强ET能力的另一种方式。这些可能部分由蛋白质和QD之间形成稳定复合物的趋势所部分解释，这会促进RET和碰撞猝灭。我们的研究结果表明，光诱导的ET相对于其他能量转移方式存在着净的偏好，至少部分原因是由于缺乏供体，在QD处重新产生一个洞并导致ET事件的不可逆性。可能还存在导致光诱导的ET和RET的途径的共同部分。在某些情况下观察到的协同作用的性质允许以下假设：RET可能是增强ET能力的另一种方式。在QD处重新产生一个洞，并导致ET事件的不可逆转。可能还存在导致光诱导的ET和RET的途径的共同部分。在某些情况下观察到的协同作用的性质允许以下假设：RET可能是增强ET能力的另一种方式。在QD处重新产生一个洞，并导致ET事件的不可逆转。可能还存在导致光诱导的ET和RET的途径的共同部分。在某些情况下观察到的协同作用的性质允许以下假设：RET可能是增强ET能力的另一种方式。
更新日期：2021-04-08
中文翻译：
以取代的细胞色素c-量子点系统为例，光诱导电子转移与共振能量转移之间的竞争
胶体量子点（QD）是能够通过电子转移（ET）光还原氧化还原蛋白的纳米颗粒。QD还能够通过共振能量转移（RET）转移能量。在这里，我们使用碲化镉量子点和细胞色素c（CytC）或其金属取代的衍生物解决量子点激发猝灭这两种途径之间竞争的问题。我们使用了天然CytC的氧化版本和还原版本，以及荧光的，不可还原的Zn（II）CytC，Sn（II）CytC和无金属的卟啉CytC。我们发现所有CytC版本均能猝灭QD荧光，尽管在静态和动态猝灭方面相互作用可能有所不同。QD可能是荧光CytC衍生物的淬灭剂，其有效性在很大程度上取决于QD大小。SnCytC和卟啉CytC增加了Fe（III）CytC光还原的速率，Fe（II）CytC稍微降低了速率，ZnCytC的存在显着降低了FeCytC还原的速率和最终水平。这些可能部分由蛋白质和QD之间形成稳定复合物的趋势所部分解释，这会促进RET和碰撞猝灭。我们的研究结果表明，光诱导的ET相对于其他能量转移方式存在着净的偏好，至少部分原因是由于缺乏供体，在QD处重新产生一个洞并导致ET事件的不可逆性。可能还存在导致光诱导的ET和RET的途径的共同部分。在某些情况下观察到的协同作用的性质允许以下假设：RET可能是增强ET能力的另一种方式。Fe（II）CytC稍微降低了速率，ZnCytC的存在显着降低了FeCytC还原的速率和最终水平。这些可能部分由蛋白质和QD之间形成稳定复合物的趋势所部分解释，这会促进RET和碰撞猝灭。我们的研究结果表明，光诱导的ET相对于其他能量转移方式存在着净的偏好，至少部分原因是由于缺乏供体，在QD处重新产生一个洞并导致ET事件的不可逆性。可能还存在导致光诱导的ET和RET的途径的共同部分。在某些情况下观察到的协同作用的性质允许以下假设：RET可能是增强ET能力的另一种方式。Fe（II）CytC稍微降低了速率，ZnCytC的存在显着降低了FeCytC还原的速率和最终水平。这些可能部分由蛋白质和QD之间形成稳定复合物的趋势所部分解释，这会促进RET和碰撞猝灭。我们的研究结果表明，光诱导的ET相对于其他能量转移方式存在着净的偏好，至少部分原因是由于缺乏供体，在QD处重新产生一个洞并导致ET事件的不可逆性。可能还存在导致光诱导的ET和RET的途径的共同部分。在某些情况下观察到的协同作用的性质允许以下假设：RET可能是增强ET能力的另一种方式。这些可能部分由蛋白质和QD之间形成稳定复合物的趋势所部分解释，这会促进RET和碰撞猝灭。我们的研究结果表明，光诱导的ET相对于其他能量转移方式存在着净的偏好，至少部分原因是由于缺乏供体，在QD处重新产生一个洞并导致ET事件的不可逆性。可能还存在导致光诱导的ET和RET的途径的共同部分。在某些情况下观察到的协同作用的性质允许以下假设：RET可能是增强ET能力的另一种方式。这些可能部分由蛋白质和QD之间形成稳定复合物的趋势所部分解释，这会促进RET和碰撞猝灭。我们的研究结果表明，光诱导的ET相对于其他能量转移方式存在着净的偏好，至少部分原因是由于缺乏供体，在QD处重新产生一个洞并导致ET事件的不可逆性。可能还存在导致光诱导的ET和RET的途径的共同部分。在某些情况下观察到的协同作用的性质允许以下假设：RET可能是增强ET能力的另一种方式。在QD处重新产生一个洞，并导致ET事件的不可逆转。可能还存在导致光诱导的ET和RET的途径的共同部分。在某些情况下观察到的协同作用的性质允许以下假设：RET可能是增强ET能力的另一种方式。在QD处重新产生一个洞，并导致ET事件的不可逆转。可能还存在导致光诱导的ET和RET的途径的共同部分。在某些情况下观察到的协同作用的性质允许以下假设：RET可能是增强ET能力的另一种方式。
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