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Partial Oxidation of Methane to Syngas via Formate Intermediate Found for a Ruthenium–Rhenium Bimetallic Catalyst
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2021-03-11 , DOI: 10.1021/acscatal.0c05491 Lingcong Li 1 , Nazmul H. MD Dostagir 1 , Abhijit Shrotri 1 , Atsushi Fukuoka 1 , Hirokazu Kobayashi 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2021-03-11 , DOI: 10.1021/acscatal.0c05491 Lingcong Li 1 , Nazmul H. MD Dostagir 1 , Abhijit Shrotri 1 , Atsushi Fukuoka 1 , Hirokazu Kobayashi 1
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Partial oxidation of methane (POM) is a potential technology to increase the efficiency of synthesizing a mixture of CO and H2 called syngas, in comparison to steam reforming processes. Recently, supported metals modified with Re have emerged as active catalysts for POM. However, the role of Re in this reaction has been unclear. Here, we demonstrate that the addition of Re to a Ru/Al2O3 catalyst changes the reaction mechanism. The bimetallic catalyst oxidizes CH4 to mainly CO via formate. After all of the O2 is used, steam reforming and reverse water-gas shift take place to increase the yield of CO and H2. This is in contrast to Ru/Al2O3, which catalyzes POM mostly by complete oxidation of CH4 to CO2 and H2O and subsequent reforming reactions. In the bimetallic catalyst, the main role of Ru is to reduce Re species, and the reduced Re species produces formate from CH4 and also accelerates the steam reforming reaction. The dual roles of Re increase the total catalytic performance. These results show that Re is a main player rather than a simple promoter in the catalytic reaction.
中文翻译：
通过钌-hen双金属催化剂发现的甲酸酯中间体将甲烷部分氧化为合成气
与蒸汽重整工艺相比，甲烷的部分氧化（POM）是一种潜在的技术，可提高合成称为合成气的CO和H 2混合物的效率。最近，用Re改性的负载金属已成为POM的活性催化剂。然而，Re在该反应中的作用尚不清楚。在这里，我们证明了向Ru / Al 2 O 3催化剂中添加Re会改变反应机理。双金属催化剂通过甲酸酯将CH 4氧化为主要的CO。在使用所有O 2之后，进行蒸汽重整和反向水煤气变换，以提高CO和H 2的产率。这与Ru / Al 2 O 3形成对比，它主要通过CH 4完全氧化为CO 2和H 2 O以及随后的重整反应来催化POM 。在双金属催化剂中，Ru的主要作用是还原Re物种，还原的Re物种从CH 4生成甲酸盐，并且还加速了蒸汽重整反应。Re的双重作用增加了总催化性能。这些结果表明，Re是催化反应中的主要推动者，而不是简单的促进剂。
更新日期：2021-04-02
中文翻译：
通过钌-hen双金属催化剂发现的甲酸酯中间体将甲烷部分氧化为合成气
与蒸汽重整工艺相比，甲烷的部分氧化（POM）是一种潜在的技术，可提高合成称为合成气的CO和H 2混合物的效率。最近，用Re改性的负载金属已成为POM的活性催化剂。然而，Re在该反应中的作用尚不清楚。在这里，我们证明了向Ru / Al 2 O 3催化剂中添加Re会改变反应机理。双金属催化剂通过甲酸酯将CH 4氧化为主要的CO。在使用所有O 2之后，进行蒸汽重整和反向水煤气变换，以提高CO和H 2的产率。这与Ru / Al 2 O 3形成对比，它主要通过CH 4完全氧化为CO 2和H 2 O以及随后的重整反应来催化POM 。在双金属催化剂中，Ru的主要作用是还原Re物种，还原的Re物种从CH 4生成甲酸盐，并且还加速了蒸汽重整反应。Re的双重作用增加了总催化性能。这些结果表明，Re是催化反应中的主要推动者，而不是简单的促进剂。
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