当前位置：
X-MOL 学术
›
Chem. Mater.
›
论文详情
Our official English website, www.x-mol.net, welcomes your
feedback! (Note: you will need to create a separate account there.)
Synthesis and Structure–Property Relationships of Polyimide Covalent Organic Frameworks for Carbon Dioxide Capture and (Aqueous) Sodium-Ion Batteries
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2021-01-21 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.0c03218 Remco van der Jagt 1 , Alexandros Vasileiadis 1 , Hugo Veldhuizen 2 , Pengpeng Shao 3 , Xiao Feng 3 , Swapna Ganapathy 1 , Nicolas C Habisreutinger 2 , Monique A van der Veen 4 , Chao Wang 1 , Marnix Wagemaker 1 , Sybrand van der Zwaag 2 , Atsushi Nagai 2
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2021-01-21 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.0c03218 Remco van der Jagt 1 , Alexandros Vasileiadis 1 , Hugo Veldhuizen 2 , Pengpeng Shao 3 , Xiao Feng 3 , Swapna Ganapathy 1 , Nicolas C Habisreutinger 2 , Monique A van der Veen 4 , Chao Wang 1 , Marnix Wagemaker 1 , Sybrand van der Zwaag 2 , Atsushi Nagai 2
Affiliation
|
Covalent organic frameworks (COFs) are an emerging material family having several potential applications. Their porous framework and redox-active centers enable gas/ion adsorption, allowing them to function as safe, cheap, and tunable electrode materials in next-generation batteries, as well as CO2 adsorption materials for carbon-capture applications. Herein, we develop four polyimide COFs by combining aromatic triamines with aromatic dianhydrides and provide detailed structural and electrochemical characterization. Through density functional theory (DFT) calculations and powder X-ray diffraction, we achieve a detailed structural characterization, where DFT calculations reveal that the imide bonds prefer to form at an angle with one another, breaking the 2D symmetry, which shrinks the pore width and elongates the pore walls. The eclipsed perpendicular stacking is preferable, while sliding of the COF sheets is energetically accessible in a relatively flat energy landscape with a few metastable regions. We investigate the potential use of these COFs in CO2 adsorption and electrochemical applications. The adsorption and electrochemical properties are related to the structural and chemical characteristics of each COF, giving new insights for advanced material designs. For CO2 adsorption specifically, the two best performing COFs originated from the same triamine building block, which—in combination with force-field calculations—revealed unexpected structure–property relationships. Specific geometries provide a useful framework for Na-ion intercalation with retainable capacities and stable cycle life at a relatively high working potential (>1.5 V vs Na/Na+). Although this capacity is low compared to conventional inorganic Li-ion materials, we show as a proof of principle that these COFs are especially promising for sustainable, safe, and stable Na-aqueous batteries due to the combination of their working potentials and their insoluble nature in water.
中文翻译：
用于二氧化碳捕获和（水）钠离子电池的聚酰亚胺共价有机骨架的合成及其构效关系
共价有机框架（COF）是一个新兴的材料家族，具有多种潜在的应用。它们的多孔框架和氧化还原活性中心可实现气体/离子吸附，使它们能够在下一代电池中充当安全、廉价且可调节的电极材料，以及用于碳捕获应用的CO 2吸附材料。在此，我们通过将芳香族三胺与芳香族二酐结合开发了四种聚酰亚胺COF，并提供了详细的结构和电化学表征。通过密度泛函理论 (DFT) 计算和粉末 X 射线衍射，我们实现了详细的结构表征，其中 DFT 计算表明酰亚胺键更倾向于彼此成一定角度，打破了二维对称性，从而缩小了孔宽度并拉长孔壁。重叠的垂直堆叠是优选的，而 COF 片材的滑动在具有一些亚稳态区域的相对平坦的能量景观中是可以实现的。我们研究了这些COF 在CO 2吸附和电化学应用中的潜在用途。吸附和电化学特性与每个COF的结构和化学特性相关，为先进材料设计提供了新的见解。特别是对于 CO 2吸附，两种性能最好的 COF 源自相同的三胺结构单元，结合力场计算，揭示了意想不到的结构-性能关系。特定的几何形状为钠离子嵌入提供了一个有用的框架，在相对较高的工作电位（>1.5 V vs Na/Na + ）下具有可保留的容量和稳定的循环寿命。 尽管与传统的无机锂离子材料相比，这种容量较低，但作为原理证明，这些 COF 由于其工作潜力和不溶性的结合，特别有希望用于可持续、安全和稳定的钠水电池在水中。
更新日期：2021-02-09
中文翻译：
用于二氧化碳捕获和（水）钠离子电池的聚酰亚胺共价有机骨架的合成及其构效关系
共价有机框架（COF）是一个新兴的材料家族，具有多种潜在的应用。它们的多孔框架和氧化还原活性中心可实现气体/离子吸附，使它们能够在下一代电池中充当安全、廉价且可调节的电极材料，以及用于碳捕获应用的CO 2吸附材料。在此，我们通过将芳香族三胺与芳香族二酐结合开发了四种聚酰亚胺COF，并提供了详细的结构和电化学表征。通过密度泛函理论 (DFT) 计算和粉末 X 射线衍射，我们实现了详细的结构表征，其中 DFT 计算表明酰亚胺键更倾向于彼此成一定角度，打破了二维对称性，从而缩小了孔宽度并拉长孔壁。重叠的垂直堆叠是优选的，而 COF 片材的滑动在具有一些亚稳态区域的相对平坦的能量景观中是可以实现的。我们研究了这些COF 在CO 2吸附和电化学应用中的潜在用途。吸附和电化学特性与每个COF的结构和化学特性相关，为先进材料设计提供了新的见解。特别是对于 CO 2吸附，两种性能最好的 COF 源自相同的三胺结构单元，结合力场计算，揭示了意想不到的结构-性能关系。特定的几何形状为钠离子嵌入提供了一个有用的框架，在相对较高的工作电位（>1.5 V vs Na/Na + ）下具有可保留的容量和稳定的循环寿命。 尽管与传统的无机锂离子材料相比，这种容量较低，但作为原理证明，这些 COF 由于其工作潜力和不溶性的结合，特别有希望用于可持续、安全和稳定的钠水电池在水中。
京公网安备 11010802027423号