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Activating Lattice Oxygen at the Twisted Surface in a Mesoporous CeO2 Single Crystal for Efficient and Durable Catalytic CO Oxidation
Angewandte Chemie International Edition ( IF 16.1 ) Pub Date : 2020-11-27 , DOI: 10.1002/anie.202013633 Yongchun Xiao 1 , Hao Li 1 , Kui Xie 1, 2, 3, 4, 5
Angewandte Chemie International Edition ( IF 16.1 ) Pub Date : 2020-11-27 , DOI: 10.1002/anie.202013633 Yongchun Xiao 1 , Hao Li 1 , Kui Xie 1, 2, 3, 4, 5
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Activating lattice oxygen linked to active sites at surface remains a fundamental challenge in many catalytic reactions. Here we create well‐defined surface by directly growing porous CeO2 single crystals at 2 cm scale and confining Pt in lattice to construct isolated Pt1/CeO2 sites at a continuously twisted surface in a monolith. We demonstrate significantly enhanced activation of lattice oxygen linked to Pt ions in contrast to Ce ions in local structures. We show complete CO oxidation with air at 67 °C without degradation being observed after operation of 300 hours. The isolated Pt1/CeO2 sites at twisted surfaces not only contribute to the chemisorption of CO but also effectively activate the lattice oxygen linked to Pt ion for CO oxidation. The current work would open a new route to activate lattice oxygen by incorporating well‐defined active structures confined at the surfaces.
中文翻译:
在中孔CeO2单晶中的扭曲表面活化晶格氧,以实现高效且持久的催化CO氧化
在许多催化反应中,活化与表面活性位相连的晶格氧仍然是一项基本挑战。在这里,我们通过直接在2 cm尺度上生长多孔CeO 2单晶并将Pt限制在晶格中,以在整体结构中的连续扭曲表面上构造隔离的Pt 1 / CeO 2位点,从而创建清晰的表面。我们证明,与局部结构中的Ce离子相比,与Pt离子连接的晶格氧的活化显着增强。我们显示在67°C的空气中CO完全氧化,在300小时的运行后未观察到降解。隔离的Pt 1 / CeO 2扭曲表面上的位点不仅有助于CO的化学吸附,而且还可以有效地激活与Pt离子相连的晶格氧以进行CO氧化。当前的工作将通过结合局限在表面的明确定义的活性结构,开辟一条活化晶格氧的新途径。
更新日期:2020-11-27
中文翻译:
在中孔CeO2单晶中的扭曲表面活化晶格氧,以实现高效且持久的催化CO氧化
在许多催化反应中,活化与表面活性位相连的晶格氧仍然是一项基本挑战。在这里,我们通过直接在2 cm尺度上生长多孔CeO 2单晶并将Pt限制在晶格中,以在整体结构中的连续扭曲表面上构造隔离的Pt 1 / CeO 2位点,从而创建清晰的表面。我们证明,与局部结构中的Ce离子相比,与Pt离子连接的晶格氧的活化显着增强。我们显示在67°C的空气中CO完全氧化,在300小时的运行后未观察到降解。隔离的Pt 1 / CeO 2扭曲表面上的位点不仅有助于CO的化学吸附,而且还可以有效地激活与Pt离子相连的晶格氧以进行CO氧化。当前的工作将通过结合局限在表面的明确定义的活性结构,开辟一条活化晶格氧的新途径。