自组装 Pd12 配位笼作为光调节氧化酶样纳米酶,Journal of the American Chemical Society

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自组装 Pd12 配位笼作为光调节氧化酶样纳米酶
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2020-10-26 , DOI: 10.1021/jacs.0c09567
Soumalya Bhattacharyya ₁ , Sk Rajab Ali ₂ , Mangili Venkateswarulu ₁ , Prodip Howlader ₁ , Ennio Zangrando ₃ , Mrinmoy De ₂ , Partha Sarathi Mukherjee ₁

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设计具有嵌入功能性建筑单元的罕见几何形状的超分子结构在当代研究中具有极其重要的意义。在本报告中，我们提出了一种新的水溶性 Pd12L6 超分子配位纳米笼 (1)，它是通过四齿供体 (L) 与双位受体 cis-[(en)Pd(NO3)2] [en =乙二胺]。具有顺式封闭 90° 受体的四位供体自组装通常会产生三/四或六边形桶型结构。然而，由此产生的笼子1具有不常见的几何形状，包括通过不规则的公共六边形底部连接的两个三角形圆屋顶。在结构中加入苯并噻二唑单元有助于水中活性氧 (ROS) 的光生成。许多纳米材料已证明具有模拟天然酶（纳米酶）催化活性的能力。大多数此类纳米酶是水不溶性金属/金属氧化物纳米粒子或扩展的金属有机框架 (MOF)/金属碳复合材料等。目前的水溶性 Pd12 纳米笼 1 在白光照射下显示出优异的氧化酶样活性。1 的酶活性是受光调节的，这提供了其他明显的优势，例如酶活性的外部控制和非侵入性。氧化酶样活性和外源性 ROS 的产生已被进一步用于对耐甲氧西林金黄色葡萄球菌 (MRSA) 菌株的光催化抗菌活性。大多数此类纳米酶是水不溶性金属/金属氧化物纳米粒子或扩展的金属有机框架 (MOF)/金属碳复合材料等。目前的水溶性 Pd12 纳米笼 1 在白光照射下显示出优异的氧化酶样活性。1 的酶活性是受光调节的，这提供了其他明显的优势，例如酶活性的外部控制和非侵入性。氧化酶样活性和外源性 ROS 的产生已被进一步用于对耐甲氧西林金黄色葡萄球菌 (MRSA) 菌株的光催化抗菌活性。大多数此类纳米酶是水不溶性金属/金属氧化物纳米粒子或扩展的金属有机框架 (MOF)/金属碳复合材料等。目前的水溶性 Pd12 纳米笼 1 在白光照射下显示出优异的氧化酶样活性。1 的酶活性是受光调节的，这提供了其他明显的优势，例如酶活性的外部控制和非侵入性。氧化酶样活性和外源性 ROS 的产生已被进一步用于对耐甲氧西林金黄色葡萄球菌 (MRSA) 菌株的光催化抗菌活性。1 的酶活性是受光调节的，这提供了其他明显的优势，例如酶活性的外部控制和非侵入性。氧化酶样活性和外源性 ROS 的产生已被进一步用于对耐甲氧西林金黄色葡萄球菌 (MRSA) 菌株的光催化抗菌活性。1 的酶活性是受光调节的，这提供了其他明显的优势，例如酶活性的外部控制和非侵入性。氧化酶样活性和外源性 ROS 的产生已被进一步用于对耐甲氧西林金黄色葡萄球菌 (MRSA) 菌株的光催化抗菌活性。

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Self-Assembled Pd12 Coordination Cage as Photoregulated Oxidase-Like Nanozyme

Designing supramolecular architectures with uncommon geometries embedded with functional building units is of immense importance in contemporary research. In this report, we present a new water-soluble Pd12L6 supramolecular coordination nanocage (1) that was synthesized via self-assembly of a tetradentate donor (L) with ditopic acceptor cis-[(en)Pd(NO3)2] [en = ethylenediamine]. Self-assembly of a tetratopic donor with a cis-blocked 90° acceptor commonly produces tri/tetra- or hexagonal barrel-type structures. However, the resulting cage 1 has an uncommon geometry consisting of two triangular cupolas conjoined through an irregular common hexagonal base. Incorporation of the benzothiadiazole unit in the structure helped in the photogeneration of reactive oxygen species (ROS) in water. Many nanomaterials have shown to have the ability to mimic the catalytic activity of natural enzymes (nanozymes). Majority of such nanozymes are water insoluble metal/metal-oxide nanoparticles or extended metal organic frameworks (MOFs)/metal-carbon composites, etc. The present water-soluble Pd12 nanocage 1 has shown excellent oxidase-like activity upon irradiation with white light. The enzymatic activity of 1 is photoregulated which offers other obvious advantages, such as external control of enzymatic activity and noninvasiveness. The oxidase-like activity and exogenous ROS generation have been further exploited in photocatalytic antibacterial activity against methicillin-resistant Staphylococcus aureus (MRSA) bacterial strain.

更新日期：2020-10-26

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