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Supramolecular Porous Assemblies of Atomically Precise Catalytically Active Cerium-Based Clusters
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2020-09-16 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.0c02740
Megan C. Wasson 1 , Xuan Zhang 1 , Ken-ichi Otake 1 , Andrew S. Rosen 2 , Selim Alayoglu 3 , Matthew D. Krzyaniak 1 , Zhijie Chen 1 , Louis R. Redfern 1 , Lee Robison 1 , Florencia A. Son 1 , Yongwei Chen 1 , Timur Islamoglu 1 , Justin M. Notestein 2 , Randall Q. Snurr 2 , Michael R. Wasielewski 1 , Omar K. Farha 1
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2020-09-16 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.0c02740
Megan C. Wasson 1 , Xuan Zhang 1 , Ken-ichi Otake 1 , Andrew S. Rosen 2 , Selim Alayoglu 3 , Matthew D. Krzyaniak 1 , Zhijie Chen 1 , Louis R. Redfern 1 , Lee Robison 1 , Florencia A. Son 1 , Yongwei Chen 1 , Timur Islamoglu 1 , Justin M. Notestein 2 , Randall Q. Snurr 2 , Michael R. Wasielewski 1 , Omar K. Farha 1
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Atomically precise metallic clusters offer total structural information lacking in metal oxide and nanoparticle catalysts. However, their use as heterogeneous catalysts requires accessible and robust catalytic sites, yet directing clusters into ordered and porous assemblies through functional control remains elusive. Herein, we report a supramolecular strategy to induce permanent porosity within assemblies of two cerium oxide clusters through the capping ligands used. Single-crystal X-ray crystallography and density functional theory calculations revealed cluster assemblies with accessible channels, while adsorption isotherms showed permanent porosity. The clusters exhibited a bulk modulus >5 GPa in variable pressure diffraction studies. X-ray photoelectron spectroscopy, electron paramagnetic resonance spectroscopy, and Raman spectroscopy demonstrated mixed valency (Ce3+/Ce4+) and oxygen vacancies in the clusters. We benchmarked catalytic activities through the photooxidation of 2-propanol.
中文翻译：
原子精确催化活性铈基团簇的超分子多孔组装。
原子精确的金属簇提供了金属氧化物和纳米颗粒催化剂所缺乏的全部结构信息。然而，将其用作非均相催化剂需要可接近且稳固的催化位点，但是通过功能控制将团簇引入有序且多孔的组件中仍然难以实现。在本文中，我们报道了一种超分子策略，通过使用的封端配体在两个氧化铈簇的组件中诱导永久孔隙。单晶X射线晶体学和密度泛函理论计算表明，簇组件具有可及的通道，而吸附等温线则显示出永久孔隙。在可变压力衍射研究中，这些团簇的体积模量> 5 GPa。X射线光电子能谱，电子顺磁共振能谱，3+ / Ce 4+）和簇中的氧空位。我们通过2-丙醇的光氧化来确定催化活性。
更新日期：2020-10-13
中文翻译：
原子精确催化活性铈基团簇的超分子多孔组装。
原子精确的金属簇提供了金属氧化物和纳米颗粒催化剂所缺乏的全部结构信息。然而，将其用作非均相催化剂需要可接近且稳固的催化位点，但是通过功能控制将团簇引入有序且多孔的组件中仍然难以实现。在本文中，我们报道了一种超分子策略，通过使用的封端配体在两个氧化铈簇的组件中诱导永久孔隙。单晶X射线晶体学和密度泛函理论计算表明，簇组件具有可及的通道，而吸附等温线则显示出永久孔隙。在可变压力衍射研究中，这些团簇的体积模量> 5 GPa。X射线光电子能谱，电子顺磁共振能谱，3+ / Ce 4+）和簇中的氧空位。我们通过2-丙醇的光氧化来确定催化活性。
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