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电场辅助乙醇氧化反应的反应和电子力场分子动力学模拟
Proceedings of the Combustion Institute ( IF 5.3 ) Pub Date : 2020-09-10 , DOI: 10.1016/j.proci.2020.06.318 Xi Zhuo Jiang , Kai Hong Luo
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更新日期:2020-09-10
Proceedings of the Combustion Institute ( IF 5.3 ) Pub Date : 2020-09-10 , DOI: 10.1016/j.proci.2020.06.318 Xi Zhuo Jiang , Kai Hong Luo
在这项研究中,构建了反应力场 (ReaxFF) 和电子力场 (eFF) 分子动力学 (MD) 模拟的组合,以揭示电场在原子和亚原子尺度上对乙醇氧化反应的影响的基本机制。总共进行了 21 次 ReaxFF MD 模拟和 35 次 eFF MD 模拟。ReaxFF MD 结果表明,乙醇氧化反应是一个两阶段过程,其中电场在每个阶段发挥不同的作用。第一阶段的特点是乙醇分子的分解,其中电场通过改变含碳分子/自由基的动能大约为 100-1000 kJ/mol 并改变分子构象,从而影响分解反应速率。键解离能。在氧分子参与反应的第二阶段,电场通过改变反应路径来影响反应。eFF MD 模拟的应用首次将我们对电场对乙醇氧化反应的影响的理解扩展到亚原子尺度。结果表明,电场对电子能量的影响约为 10-100 kJ/mol。本研究还解释了先前关于电场对反应途径和荧光实验观察的影响的发现,并为“离子风”和化学驱动的假设提供了支持。这项研究为电场辅助的反应提供了前所未有的洞察力,这可能有助于设计现实的场辅助燃烧系统。
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