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Design of Thiazolo[5,4-d]thiazole-Bridged Ionic Covalent Organic Polymer for Highly Selective Oxygen Reduction to H2O2
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2020-09-09 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.0c02843 Wenqian Li 1, 2 , Zhiyang Zhao 3 , Weibo Hu 1 , Qingqing Cheng 1 , Lijun Yang 3 , Zheng Hu 3 , Yahu A. Liu 4 , Ke Wen 1, 5 , Hui Yang 1, 5
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2020-09-09 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.0c02843 Wenqian Li 1, 2 , Zhiyang Zhao 3 , Weibo Hu 1 , Qingqing Cheng 1 , Lijun Yang 3 , Zheng Hu 3 , Yahu A. Liu 4 , Ke Wen 1, 5 , Hui Yang 1, 5
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Electrochemical H2O2 production via two-electron (2e–) oxygen reduction is a green onsite alternative to the current anthraquinone process. However, searching for cost-effective, metal-free electrocatalysts with high activity and selectivity toward the 2e– route still remains challenging. Herein we report an ionic covalent organic polymer (BPyTTz-COP:Br) that was made from the conjugation of viologen with electron-withdrawing thiazolo[5,4-d]thiazole (TTz). The polymer facilitates the adsorption of O2 and exhibits a high H2O2 selectivity (92%) in the electrocatalytic oxygen reduction reaction. Moreover, the H2O2 selectivity of BPyTTz-COP:Br could be tuned by halide counteranion (F–, Cl–, or I–) exchange, resulting in BPyTTz-COP:X (X= F, Cl, or I). BPyTTz-COP:F showed the highest H2O2 selectivity (98.5%) among the four polymers, together with an exceptional current efficiency (97.2%) and a good durability (>10 h). Density functional theory calculations demonstrated that the H2O2 selectivity of BPyTTz-COP:X (X= F, Cl, Br and I) is correlated to the electronegativity of the corresponding halide counteranion (F > Br > Cl > I). Our work provides a strategy for designing highly efficient metal-free electrocatalysts for oxygen reduction and carbon dioxide reduction.
中文翻译：
噻唑并[5,4 - d ]噻唑桥联的离子共价有机聚合物的设计及其对H 2 O 2的选择性还原作用
通过双电子（2e –）氧还原生产H 2 O 2的电化学方法是当前蒽醌工艺的一种绿色现场替代方法。然而，寻找具有高活性和朝2E选择性高性价比，无金属电催化剂-航线仍然具有挑战性。本文中，我们报告了一种离子共价有机聚合物（BPyTTz-COP：Br），该聚合物是由紫精与吸电子的噻唑并[5,4- d ]噻唑（TTz）共轭制成的。该聚合物在电催化氧还原反应中促进了O 2的吸附并显示出高的H 2 O 2选择性（92％）。而且，H 2Ô 2 BPyTTz-COP的选择性：溴可通过卤化物抗衡被调谐（F - ，氯- ，或I - ）交换，从而导致BPyTTz-COP：X（X = F，Cl或I）。BPyTTz-COP：F在四种聚合物中显示出最高的H 2 O 2选择性（98.5％），以及出色的电流效率（97.2％）和良好的耐久性（> 10 h）。密度泛函理论计算表明BPyTTz-COP：X（X = F，Cl，Br和I）的H 2 O 2选择性与相应的卤化物抗衡阴离子（F> Br> Cl> I）。我们的工作为设计用于减少氧气和二氧化碳的高效无金属电催化剂提供了策略。
更新日期：2020-10-13
中文翻译：
噻唑并[5,4 - d ]噻唑桥联的离子共价有机聚合物的设计及其对H 2 O 2的选择性还原作用
通过双电子（2e –）氧还原生产H 2 O 2的电化学方法是当前蒽醌工艺的一种绿色现场替代方法。然而，寻找具有高活性和朝2E选择性高性价比，无金属电催化剂-航线仍然具有挑战性。本文中，我们报告了一种离子共价有机聚合物（BPyTTz-COP：Br），该聚合物是由紫精与吸电子的噻唑并[5,4- d ]噻唑（TTz）共轭制成的。该聚合物在电催化氧还原反应中促进了O 2的吸附并显示出高的H 2 O 2选择性（92％）。而且，H 2Ô 2 BPyTTz-COP的选择性：溴可通过卤化物抗衡被调谐（F - ，氯- ，或I - ）交换，从而导致BPyTTz-COP：X（X = F，Cl或I）。BPyTTz-COP：F在四种聚合物中显示出最高的H 2 O 2选择性（98.5％），以及出色的电流效率（97.2％）和良好的耐久性（> 10 h）。密度泛函理论计算表明BPyTTz-COP：X（X = F，Cl，Br和I）的H 2 O 2选择性与相应的卤化物抗衡阴离子（F> Br> Cl> I）。我们的工作为设计用于减少氧气和二氧化碳的高效无金属电催化剂提供了策略。
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