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Synthesis, Characterization, and Hydrotreating Activity of NiW Presulfurized Catalysts Prepared via a Tetrathiotungstate-Intercalated NiAl LDH
ACS Omega ( IF 3.7 ) Pub Date : 2020-09-09 , DOI: 10.1021/acsomega.0c03105 Hao Wang 1 , Fan Yang 1 , Zhendong Yang 1 , Han Yang 1 , Yan Wu 1
ACS Omega ( IF 3.7 ) Pub Date : 2020-09-09 , DOI: 10.1021/acsomega.0c03105 Hao Wang 1 , Fan Yang 1 , Zhendong Yang 1 , Han Yang 1 , Yan Wu 1
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A tetrathiotungstate-intercalated NiAl layered double hydroxide (LDH) was synthesized and then calcined under N2 at various temperatures to prepare a series of NiW presulfurized hydrotreating catalysts. Upon calcination, WS42– in the interlayer decomposes into WS3 and then WS2, releasing sulfur to sulfurize nickel in the sheets. The property and activities of catalysts for hydrodesulfurization (HDS) of dibenzothiophene and hydrodearomatization (HDA) of tetralin are dependent on the calcination temperature. At 300 °C, WS3 can be well maintained, offering highly active hydrogenation sites S22– and superior HDA activity. As the temperature increases up to 500 °C, WS3 converts into WS2, while nickel sulfides migrate to the edge of WS2 to form NiWS phases with high HDS activity. LDH-based presulfurized catalysts can achieve fully sulfurized and well-dispersed tungsten species even at high tungsten loadings and can retain more WS3 even at high temperatures because of the peculiar properties of LDHs. Therefore, they show better HDS and superior HDA activities over an oxidic NiW LDH-based catalyst (LDO) and an alumina-supported NiWS presulfurized catalyst (NiWS/Al2O3). The optimized catalyst shows 1.59 and 1.05 times higher HDS activity than LDO and NiWS/Al2O3 while 2.05 and 1.77 times higher HDA activity than LDO and NiWS/Al2O3, respectively. It also shows better HDS and HDA activity for a real diesel than a NiCoMoW/Al2O3 commercial catalyst.
中文翻译：
通过四硫钨酸盐插层的NiAl LDH制备的NiW预硫化催化剂的合成，表征和加氢处理活性
合成了嵌入四硫钨酸盐的NiAl层状双氢氧化物（LDH），然后在N 2下于不同温度下煅烧，以制备一系列NiW预硫化加氢处理催化剂。煅烧后，中间层中的WS 4 2–分解为WS 3，然后分解为WS 2，释放出硫以使板材中的镍硫化。二苯并噻吩加氢脱硫（HDS）和四氢化萘加氢脱芳香化（HDA）催化剂的性能和活性取决于煅烧温度。在300°C的温度下，WS 3可以很好地保持，提供高活性的加氢位点S 2 2–和出色的HDA活性。随着温度升高到500°C，WS 3转化为WS 2，而硫化镍迁移到WS 2的边缘以形成具有高HDS活性的NiWS相。基于LDH的预硫化催化剂即使在高钨负载量下也可以实现完全硫化和良好分散的钨物种，并且由于LDH的独特特性，即使在高温下也可以保留更多的WS 3。因此，与氧化型NiW LDH基催化剂（LDO）和氧化铝负载的NiWS预硫化催化剂（NiWS / Al 2 O 3）相比，它们具有更好的HDS和优异的HDA活性。经过优化的催化剂显示出的HDS活性是LDO和NiWS / Al 2的1.59和1.05倍O 3的HDA活性分别是LDO和NiWS / Al 2 O 3的2.05和1.77倍。它也显示出比NiCoMoW / Al 2 O 3商业催化剂更好的HDS和HDA活性。
更新日期：2020-09-22
中文翻译：
通过四硫钨酸盐插层的NiAl LDH制备的NiW预硫化催化剂的合成，表征和加氢处理活性
合成了嵌入四硫钨酸盐的NiAl层状双氢氧化物（LDH），然后在N 2下于不同温度下煅烧，以制备一系列NiW预硫化加氢处理催化剂。煅烧后，中间层中的WS 4 2–分解为WS 3，然后分解为WS 2，释放出硫以使板材中的镍硫化。二苯并噻吩加氢脱硫（HDS）和四氢化萘加氢脱芳香化（HDA）催化剂的性能和活性取决于煅烧温度。在300°C的温度下，WS 3可以很好地保持，提供高活性的加氢位点S 2 2–和出色的HDA活性。随着温度升高到500°C，WS 3转化为WS 2，而硫化镍迁移到WS 2的边缘以形成具有高HDS活性的NiWS相。基于LDH的预硫化催化剂即使在高钨负载量下也可以实现完全硫化和良好分散的钨物种，并且由于LDH的独特特性，即使在高温下也可以保留更多的WS 3。因此，与氧化型NiW LDH基催化剂（LDO）和氧化铝负载的NiWS预硫化催化剂（NiWS / Al 2 O 3）相比，它们具有更好的HDS和优异的HDA活性。经过优化的催化剂显示出的HDS活性是LDO和NiWS / Al 2的1.59和1.05倍O 3的HDA活性分别是LDO和NiWS / Al 2 O 3的2.05和1.77倍。它也显示出比NiCoMoW / Al 2 O 3商业催化剂更好的HDS和HDA活性。
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