摘要 Ca-Looping 是一种很有前景的 CO2 捕集技术。在这里，ReaxFF 分子动力学模拟与热重分析 (TGA) 相结合，用于提供对 CaO 与 CO2 碳化反应的原子级见解。结果表明，当温度升高时，出现两个快速动力学阶段。为了理解这一现象，分析了扩散、结构演化以及碳酸盐的积累。发现初始快速反应速率的恢复主要源于焦碳酸根阴离子的形成。在 CO2-CaCO3 界面上，固体产物分子不断传播并加入现有的 C2O52− 相中，并有多个形成和解离的实例。此外，表面碳酸盐可以以亚稳态角连接的 CO44− 四面体的形式与晶体氧结合，向内扩散 CaO 颗粒。温度的升高大大加速了CO2-CO32-外层聚合物相的形成和内层CO32-的扩散，导致更多的CO2分子被吸附，碳酸化反应速率急剧上升。



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