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Inhibiting the Dealkylation of Basic Arenes during n-Alkane Direct Aromatization Reactions and Understanding the C6 Ring Closure Mechanism
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2020-07-06 , DOI: 10.1021/acscatal.0c02361 Jack S. Jarvis 1 , Jonathan H. Harrhy 1 , Aiguo Wang 1 , Takudzwa Bere 2 , David J. Morgan 2 , James H. Carter 2 , Alexander G. R. Howe 3 , Qian He 3 , Graham J. Hutchings 2 , Hua Song 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2020-07-06 , DOI: 10.1021/acscatal.0c02361 Jack S. Jarvis 1 , Jonathan H. Harrhy 1 , Aiguo Wang 1 , Takudzwa Bere 2 , David J. Morgan 2 , James H. Carter 2 , Alexander G. R. Howe 3 , Qian He 3 , Graham J. Hutchings 2 , Hua Song 1
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Pt/KL is the widely accepted catalyst for aromatizing n-hexane by 1,6-ring closure but encounters deactivation issues when aromatizing higher carbon number feeds, undergoing extensive dealkylation to give unwanted CH4 and unselective products, as well as overaromatization to form coke. Here, we report the use of a nonacidic MFI zeolite support, containing excess K+ beyond ion exchange capacity, well-dispersed Pt, and high Pt presence inside the pores, to maximize direct n-alkane aromatization selectivity. TGA, catalyst deactivation studies, and characterizations show that the smaller pore sizes and lack of large cages in the MFI support sterically inhibit coke formation inside the pores (0% in comparison to 4.9% over Pt/KL for n-octane aromatization), which also reduces dealkylation of ethylbenzene and o-xylene under mild conditions to give a more selective product distribution: 86% selectivity by weight toward C6 ring closure in comparison to 27% for Pt/KL. Additionally, using NH3-TPD, XPS, CO-DRIFTS, and STEM, we show the contribution of excess K+ as an inhibitor of strong acid sites, an indirect Pt electron promoter through improving metal–support interactions, and Pt dispersant. This work highlights the alternative use of well-understood zeolitic supports for the highly selective aromatization of n-heptane and n-octane by 1,6-ring closure, increasing the number of potential streams that can undergo direct aromatization and providing a suitable alternative to Pt/KL.
中文翻译：
在正构烷烃直接芳构化反应过程中抑制碱性芳烃的脱烷基作用并了解C 6环闭合机理
的Pt / KL是芳构化的广泛接受的催化剂Ñ由1,6-环闭合己烷但是芳香剂较高碳数的进料时遇到的问题失活，发生广泛脱烷基化，得到不想要的CH 4和非选择性的产品，以及overaromatization形成积炭。在这里，我们报告了一种非酸性MFI沸石载体的使用，该载体包含超过离子交换能力的过量K +，良好分散的Pt和孔内高的Pt存在，以最大程度地提高直接正烷烃芳构化的选择性。TGA，催化剂失活研究和特征表明，MFI载体中较小的孔径和缺乏大的笼形结构在空间上抑制了孔内焦炭的形成（0％，而Pt / KL则为4.9％正辛烷芳构化），它还可以在温和条件下减少乙苯和邻二甲苯的脱烷基化作用，以提供更具选择性的产物分布：对C 6闭环的选择性为86％（重量），而对Pt / KL的选择性为27％。此外，使用NH 3 -TPD，XPS，CO-DRIFTS和STEM，我们证明了过量的K +作为强酸部位的抑制剂，通过改善金属-载体相互作用和Pt分散剂而间接形成Pt电子促进剂的作用。这项工作强调了对正庚烷和正庚烷进行高度选择性芳构化的众所周知的沸石载体的替代用途。-辛烷通过1,6-环封闭，增加了可以进行直接芳构化的潜在物流数量，并提供了替代Pt / KL的合适方法。
更新日期：2020-08-08
中文翻译：
在正构烷烃直接芳构化反应过程中抑制碱性芳烃的脱烷基作用并了解C 6环闭合机理
的Pt / KL是芳构化的广泛接受的催化剂Ñ由1,6-环闭合己烷但是芳香剂较高碳数的进料时遇到的问题失活，发生广泛脱烷基化，得到不想要的CH 4和非选择性的产品，以及overaromatization形成积炭。在这里，我们报告了一种非酸性MFI沸石载体的使用，该载体包含超过离子交换能力的过量K +，良好分散的Pt和孔内高的Pt存在，以最大程度地提高直接正烷烃芳构化的选择性。TGA，催化剂失活研究和特征表明，MFI载体中较小的孔径和缺乏大的笼形结构在空间上抑制了孔内焦炭的形成（0％，而Pt / KL则为4.9％正辛烷芳构化），它还可以在温和条件下减少乙苯和邻二甲苯的脱烷基化作用，以提供更具选择性的产物分布：对C 6闭环的选择性为86％（重量），而对Pt / KL的选择性为27％。此外，使用NH 3 -TPD，XPS，CO-DRIFTS和STEM，我们证明了过量的K +作为强酸部位的抑制剂，通过改善金属-载体相互作用和Pt分散剂而间接形成Pt电子促进剂的作用。这项工作强调了对正庚烷和正庚烷进行高度选择性芳构化的众所周知的沸石载体的替代用途。-辛烷通过1,6-环封闭，增加了可以进行直接芳构化的潜在物流数量，并提供了替代Pt / KL的合适方法。
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