连接器安装：在锆 MOF 中精确放置功能的工程孔隙环境,Journal of the American Chemical Society

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连接器安装：在锆 MOF 中精确放置功能的工程孔隙环境
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2016-07-11 , DOI: 10.1021/jacs.6b04501
Shuai Yuan ₁ , Ying-Pin Chen _{1,

2} , Jun-Sheng Qin ₁ , Weigang Lu ₃ , Lanfang Zou ₁ , Qiang Zhang ₁ , Xuan Wang ₁ , Xing Sun _{1,

2} , Hong-Cai Zhou _{1,

2}

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在高度有序的金属有机框架 (MOF) 平台中精确放置多个官能团允许定制高级应用所需的孔隙环境。为了实现这一点，我们对接头安装方法进行了全面的研究，其中采用了具有协调不饱和 Zr6 簇的稳定 MOF，并在合成后安装了带有不同官能团的接头。具有固有缺失接头位点的 Zr-MOF，即 PCN-700，最初是在动力学控制下构建的。然后设计了十二个具有不同取代基的接头来研究它们对 MOF 形成动力学的影响，从而研究由此产生的 MOF 结构。在几何分析的指导下，将不同长度的连接器安装到父 PCN-700 中，产生了 11 个新的 MOF，每个 MOF 在预定义的位置上最多承载三个不同的功能组。通过连接器安装实现了孔体积的系统变化和孔环境的修饰，从而产生了协同效应，包括将 H2 吸附能力提高了 57%。此外，PCN-700通过连接器安装构建了用于好氧醇氧化反应的尺寸选择性催化系统，显示出高活性和可调尺寸选择性。总之，这些结果证明了连接器安装方法在具有多个官能团的稳定 MOF 的孔环境工程中的能力，提供了无与伦比的控制水平。通过连接器安装实现了孔体积的系统变化和孔环境的修饰，从而产生了协同效应，包括将 H2 吸附能力提高了 57%。此外，PCN-700通过连接器安装构建了用于好氧醇氧化反应的尺寸选择性催化系统，显示出高活性和可调尺寸选择性。总之，这些结果证明了连接器安装方法在具有多个官能团的稳定 MOF 的孔环境工程中的能力，提供了无与伦比的控制水平。通过连接器安装实现了孔体积的系统变化和孔环境的修饰，从而产生了协同效应，包括将 H2 吸附能力提高了 57%。此外，PCN-700通过连接器安装构建了用于好氧醇氧化反应的尺寸选择性催化系统，显示出高活性和可调尺寸选择性。总之，这些结果证明了连接器安装方法在具有多个官能团的稳定 MOF 的孔环境工程中的能力，提供了无与伦比的控制水平。PCN-700通过连接器安装构建了一个用于有氧醇氧化反应的尺寸选择性催化系统，该系统显示出高活性和可调尺寸选择性。总之，这些结果证明了连接器安装方法在具有多个官能团的稳定 MOF 的孔环境工程中的能力，提供了无与伦比的控制水平。PCN-700通过连接器安装构建了一个用于有氧醇氧化反应的尺寸选择性催化系统，该系统显示出高活性和可调尺寸选择性。总之，这些结果证明了连接器安装方法在具有多个官能团的稳定 MOF 的孔环境工程中的能力，提供了无与伦比的控制水平。

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Linker Installation: Engineering Pore Environment with Precisely Placed Functionalities in Zirconium MOFs

Precise placement of multiple functional groups in a highly ordered metal-organic framework (MOF) platform allows the tailoring of the pore environment, which is required for advanced applications. To realize this, we present a comprehensive study on the linker installation method, in which a stable MOF with coordinatively unsaturated Zr6 clusters was employed and linkers bearing different functional groups were postsynthetically installed. A Zr-MOF with inherent missing linker sites, namely, PCN-700, was initially constructed under kinetic control. Twelve linkers with different substituents were then designed to study their effect on MOF formation kinetics and therefore resulting MOF structures. Guided by the geometrical analysis, linkers with different lengths were installed into a parent PCN-700, giving rise to 11 new MOFs and each bearing up to three different functional groups in predefined positions. Systematic variation of the pore volume and decoration of pore environment were realized by linker installation, which resulted in synergistic effects including an enhancement of H2 adsorption capacities of up to 57%. In addition, a size-selective catalytic system for aerobic alcohol oxidation reaction is built in PCN-700 through linker installation, which shows high activity and tunable size selectivity. Altogether, these results exemplify the capability of the linker installation method in the pore environment engineering of stable MOFs with multiple functional groups, giving an unparalleled level of control.

更新日期：2016-07-11

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