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Tuning the Triplet Excited State of Bis(dipyrrin) Zinc(II) Complexes: Symmetry Breaking Charge Transfer Architecture with Exceptionally Long Lived Triplet State for Upconversion.
Chemistry - A European Journal ( IF 3.9 ) Pub Date : 2020-06-21 , DOI: 10.1002/chem.202001907 Zafar Mahmood 1, 2 , Noreen Rehmat 2 , Shaomin Ji 1 , Jianzhang Zhao 2 , Shanshan Sun 3 , Mariangela Di Donato 4, 5 , Mingde Li 3 , Maria Teddei 4 , Yanping Huo 1
Chemistry - A European Journal ( IF 3.9 ) Pub Date : 2020-06-21 , DOI: 10.1002/chem.202001907 Zafar Mahmood 1, 2 , Noreen Rehmat 2 , Shaomin Ji 1 , Jianzhang Zhao 2 , Shanshan Sun 3 , Mariangela Di Donato 4, 5 , Mingde Li 3 , Maria Teddei 4 , Yanping Huo 1
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Zinc(II) bis(dipyrrin) complexes, which feature intense visible absorption and efficient symmetry breaking charge transfer (SBCT) are outstanding candidates for photovoltaics but their short lived triplet states limit applications in several areas. Herein we demonstrate that triplet excited state dynamics of bis(dipyrrin) complexes can be efficiently tuned by attaching electron donating aryl moieties at the 5,5′‐position of the complexes. For the first time, a long lived triplet excited state (τT=296 μs) along with efficient ISC ability (ΦΔ=71 %) was observed for zinc(II) bis(dipyrrin) complexes, formed via SBCT. The results revealed that molecular geometry and energy gap between the charge transfer (CT) state and triplet energy levels strongly control the triplet excited state properties of the complexes. An efficient triplet–triplet annihilation upconversion system was devised for the first time using a SBCT architecture as triplet photosensitizer, reaching a high upconversion quantum yield of 6.2 %. Our findings provide a blueprint for the development of triplet photosensitizers based on earth abundant metal complexes with long lived triplet state for revolutionary photochemical applications.
中文翻译：
调整双（双联吡啶）Zinc（II）配合物的三重态激发态：具有异常长寿命的三重态的上对称性打破电荷转移体系结构进行上转换。
具有强烈的可见光吸收和有效的对称破坏电荷转移（SBCT）的锌（II）双（双吡啶）配合物是光伏的杰出候选者，但它们的三重态寿命短限制了在某些领域的应用。在本文中，我们证明了可以通过在络合物的5,5'-位置连接给电子芳基部分来有效地调节双（双吡啶）络合物的三重激发态动力学。对于第一次，一个长寿命的三线态激发态（τ Ť高效ISC能力（沿= 296微秒）Φ Δ对于通过SBCT形成的锌（II）双（联吡啶）络合物观察到＝ 71％。结果表明，分子几何结构和电荷转移（CT）状态与三重态能级之间的能隙强烈地控制了配合物的三重态激发态性质。首次设计了一种有效的三重态-三重态dev灭上转换系统，该系统使用SBCT架构作为三重态光敏剂，达到了6.2％的高上转换量子产率。我们的发现为开发具有革命性光化学应用，具有长寿命三重态的地球丰富金属配合物的三重态光敏剂提供了发展蓝图。
更新日期：2020-06-21
中文翻译：
调整双（双联吡啶）Zinc（II）配合物的三重态激发态：具有异常长寿命的三重态的上对称性打破电荷转移体系结构进行上转换。
具有强烈的可见光吸收和有效的对称破坏电荷转移（SBCT）的锌（II）双（双吡啶）配合物是光伏的杰出候选者，但它们的三重态寿命短限制了在某些领域的应用。在本文中，我们证明了可以通过在络合物的5,5'-位置连接给电子芳基部分来有效地调节双（双吡啶）络合物的三重激发态动力学。对于第一次，一个长寿命的三线态激发态（τ Ť高效ISC能力（沿= 296微秒）Φ Δ对于通过SBCT形成的锌（II）双（联吡啶）络合物观察到＝ 71％。结果表明，分子几何结构和电荷转移（CT）状态与三重态能级之间的能隙强烈地控制了配合物的三重态激发态性质。首次设计了一种有效的三重态-三重态dev灭上转换系统，该系统使用SBCT架构作为三重态光敏剂，达到了6.2％的高上转换量子产率。我们的发现为开发具有革命性光化学应用，具有长寿命三重态的地球丰富金属配合物的三重态光敏剂提供了发展蓝图。
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