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A "Thermodynamically Stable" 2D Nickel Metal-Organic Framework over a Wide pH Range with Scalable Preparation for Efficient C2 s over C1 Hydrocarbon Separations.
Chemistry - A European Journal ( IF 3.9 ) Pub Date : 2020-06-18 , DOI: 10.1002/chem.202001611 Rupam Sahoo 1 , Santanu Chand 1 , Manas Mondal 1 , Arun Pal 1 , Shyam Chand Pal 1 , Malay Kumar Rana 2 , Madhab C Das 1
Chemistry - A European Journal ( IF 3.9 ) Pub Date : 2020-06-18 , DOI: 10.1002/chem.202001611 Rupam Sahoo 1 , Santanu Chand 1 , Manas Mondal 1 , Arun Pal 1 , Shyam Chand Pal 1 , Malay Kumar Rana 2 , Madhab C Das 1
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The design and construction of “thermodynamically stable” metal–organic frameworks (MOFs) that can survive in liquid water, boiling water, and acidic/basic solutions over a wide pH range is highly desirable for many practical applications, especially adsorption‐based gas separations with obvious scalable preparations. Herein, a new thermodynamically stable Ni MOF, {[Ni(L)(1,4‐NDC)(H2O)2]}n (IITKGP‐20; L=4,4′‐azobispyridine; 1,4‐NDC=1,4‐naphthalene dicarboxylic acid; IITKGP stands for the Indian Institute of Technology Kharagpur), has been designed that displays moderate porosity with a BET surface area of 218 m2 g−1 and micropores along the [10−1] direction. As an alternative to a cost‐intensive, cryogenic, high‐pressure distillation process for the separation of hydrocarbons, MOFs have recently shown promise for such separations. Thus, towards an application standpoint, this MOF exhibits a higher uptake of C2 hydrocarbons over that of C1 hydrocarbon under ambient conditions, with one of the highest selectivities based on the ideal adsorbed solution theory (IAST) method. A combination of two strategies (the presence of stronger metal–N coordination of the spacer and the hydrophobicity of the aromatic moiety of the organic ligand) possibly makes the framework highly robust, even stable in boiling water and over a wide range of pH 2–10, and represents the first example of a thermodynamically stable MOF displaying a 2D structural network. Moreover, this material is easily scalable by heating the reaction mixture at reflux overnight. Because such separations are performed in the presence of water vapor and acidic gases, there is a great need to explore thermodynamically stable MOFs that retain not only structural integrity, but also the porosity of the frameworks.
中文翻译：
“热力学稳定”的二维镍金属有机骨架，在宽的pH范围内，具有可扩展的制备能力，可通过C1烃分离实现高效C2的分离。
对于许多实际应用，特别是基于吸附的气体分离，设计和构建可在宽pH范围内的液态水，沸水和酸性/碱性溶液中存活的“热力学稳定”金属有机框架（MOF）是非常需要的具有明显的可扩展性准备。在这里，一种新的热力学稳定的Ni MOF，{[Ni（L）（1,4-NDC）（H 2 O）2 ]} n（IITKGP-20; L = 4,4'-偶氮二吡啶; 1,4-NDC = 1,4-萘二甲酸； IITKGP代表印度工业学院Kharagpur），其设计显示的孔隙度适中，BET表面积为218 m 2 g -1和沿[10-1]方向的微孔。作为分离碳氢化合物的高成本，低温，高压蒸馏工艺的替代方法，MOF最近显示出了进行此类分离的希望。因此，从应用的角度来看，该MOF表现出比C 1更高的C 2烃吸收率根据理想吸附溶液理论（IAST）方法，在环境条件下具有最高的选择性之一的碳氢化合物。两种策略的结合（间隔基的较强的金属-N配位和有机配体的芳族部分的疏水性的存在）可能使框架高度坚固，甚至在沸水和宽广的pH 2-范围内稳定。图10示出了热力学稳定的MOF的第一示例，该MOF显示了2D结构网络。此外，通过将反应混合物在回流下加热过夜，可以容易地使该材料膨胀。由于这种分离是在水蒸气和酸性气体的存在下进行的，因此非常需要研究热力学稳定的MOF，该MOF不仅保留结构完整性，而且保留框架的孔隙率。
更新日期：2020-06-18
中文翻译：
“热力学稳定”的二维镍金属有机骨架，在宽的pH范围内，具有可扩展的制备能力，可通过C1烃分离实现高效C2的分离。
对于许多实际应用，特别是基于吸附的气体分离，设计和构建可在宽pH范围内的液态水，沸水和酸性/碱性溶液中存活的“热力学稳定”金属有机框架（MOF）是非常需要的具有明显的可扩展性准备。在这里，一种新的热力学稳定的Ni MOF，{[Ni（L）（1,4-NDC）（H 2 O）2 ]} n（IITKGP-20; L = 4,4'-偶氮二吡啶; 1,4-NDC = 1,4-萘二甲酸； IITKGP代表印度工业学院Kharagpur），其设计显示的孔隙度适中，BET表面积为218 m 2 g -1和沿[10-1]方向的微孔。作为分离碳氢化合物的高成本，低温，高压蒸馏工艺的替代方法，MOF最近显示出了进行此类分离的希望。因此，从应用的角度来看，该MOF表现出比C 1更高的C 2烃吸收率根据理想吸附溶液理论（IAST）方法，在环境条件下具有最高的选择性之一的碳氢化合物。两种策略的结合（间隔基的较强的金属-N配位和有机配体的芳族部分的疏水性的存在）可能使框架高度坚固，甚至在沸水和宽广的pH 2-范围内稳定。图10示出了热力学稳定的MOF的第一示例，该MOF显示了2D结构网络。此外，通过将反应混合物在回流下加热过夜，可以容易地使该材料膨胀。由于这种分离是在水蒸气和酸性气体的存在下进行的，因此非常需要研究热力学稳定的MOF，该MOF不仅保留结构完整性，而且保留框架的孔隙率。
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