硅藻样无定形SiO2表面对重金属吸附的APTES表面官能化的计算研究。,Langmuir

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硅藻样无定形SiO2表面对重金属吸附的APTES表面官能化的计算研究。
Langmuir ( IF 3.7 ) Pub Date : 2020-04-28 , DOI: 10.1021/acs.langmuir.9b03755
José Julio Gutiérrez Moreno _{1,

2} , Ke Pan ₁ , Yu Wang ₁ , Wenjin Li ₁

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硅藻壳上的无定形二氧化硅（SiO2）外壳是一种极具吸引力的生物材料，用于去除水生生态系统中的污染物。可以通过用有机硅烷改性来提高二氧化硅的表面活性。在这项工作中，我们基于分子动力学和色散校正的密度泛函理论计算，对重金属（HM）化合物在硅烷和3-氨基丙基三乙氧基硅烷（APTES）覆盖的SiO2上的表面稳定性和吸附进行了原子级理论研究。表面。我们的模拟表明，在低APTES覆盖率下，与在二氧化硅的羟基化区域结合的As（OH）3相比，Cd（OH）2和HgCl2的分子吸附在改性剂附近更为有利。在较高的覆盖率下，金属化合物优先被表面上的末端氨基吸附，而在APTES和氧化物表面之间的区域中的吸附也是自发的。吸附是由高度覆盖的表面上的范德华相互作用强烈驱动的，在这种情况下，考虑色散校正会减少改性剂-被吸附物的原子间距离，并使吸附能增加约。0.4-0.7 eV。水的吸附是有利的，尽管它通常比HM化合物弱。根据我们的结果，我们得出结论，在二氧化硅上添加APTES改性剂可提高吸附强度，并为HM污染物的吸附提供额外的结合位点。这些结果可用于设计更有效的生物材料结构，以去除HM。吸附是由高度覆盖的表面上的范德华相互作用强烈驱动的，在这种情况下，考虑色散校正会减少改性剂-被吸附物的原子间距离，并使吸附能增加约。0.4-0.7 eV。水的吸附是有利的，尽管它通常比HM化合物弱。根据我们的结果，我们得出结论，在二氧化硅上添加APTES改性剂可提高吸附强度，并为HM污染物的吸附提供额外的结合位点。这些结果可用于设计更有效的HMs污染生物材料结构。吸附是由高度覆盖的表面上的范德华相互作用强烈驱动的，在这种情况下，考虑色散校正会减少改性剂-被吸附物的原子间距离，并使吸附能增加约。0.4-0.7 eV。水的吸附是有利的，尽管它通常比HM化合物弱。根据我们的结果，我们得出结论，在二氧化硅上添加APTES改性剂可提高吸附强度，并为HM污染物的吸附提供额外的结合位点。这些结果可用于设计更有效的HMs污染生物材料结构。水的吸附是有利的，尽管它通常比HM化合物弱。根据我们的结果，我们得出结论，在二氧化硅上添加APTES改性剂可提高吸附强度，并为HM污染物的吸附提供额外的结合位点。这些结果可用于设计更有效的HMs污染生物材料结构。水的吸附是有利的，尽管它通常比HM化合物弱。根据我们的结果，我们得出结论，在二氧化硅上添加APTES改性剂可提高吸附强度，并为HM污染物的吸附提供额外的结合位点。这些结果可用于设计更有效的生物材料结构，以去除HM。

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Computational Study of APTES Surface Functionalization of Diatom-like Amorphous SiO2 Surfaces for Heavy Metal Adsorption.

The amorphous silica (SiO2) shell on diatom frustules is a highly attractive biomaterial for removing pollutants from aquatic ecosystems. The surface activity of silica can be enhanced by modification with organosilanes. In this work, we present an atomic-level theoretical study based on molecular dynamics and dispersion-corrected density functional theory calculations on the surface stability and adsorption of heavy metal (HM) compounds on silane- and 3-aminopropyltriethoxysilane (APTES)-covered SiO2 surfaces. Our simulations show that at low APTES coverage, the molecular adsorption of Cd(OH)2 and HgCl2 is more favorable near the modifier, compared to As(OH)3 that binds at the hydroxylated region on silica. At higher coverages, the metallic compounds are preferentially adsorbed by the terminating amino group on the surface, whereas the adsorption in the region between APTES and the oxide surface is also spontaneous. The adsorption is strongly driven by van der Waals interactions at the highly covered surface, where the consideration of dispersion corrections reduces the modifier-adsorbate interatomic distances and increases the adsorption energy by ca. 0.4-0.7 eV. The adsorption of water is favorable, although it is generally weaker than for the HM compounds. Based on our results, we conclude that the addition of APTES modifiers on silica increases the adsorption strength and provides extra binding sites for the adsorption of HM pollutants. These outcomes can be used for the design of more efficient structures of biomaterials for depollution of HMs.

更新日期：2020-04-28

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