通过AgCu合金的差分氧化形成二维亚稳态氧化物。,ACS Applied Materials & Interfaces

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通过AgCu合金的差分氧化形成二维亚稳态氧化物。
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2020-04-21 , DOI: 10.1021/acsami.0c03963
Kevin Schweinar ₁ , Sebastian Beeg ₂ , Caroline Hartwig ₂ , Catherine R Rajamathi ₂ , Olga Kasian _{3,

4} , Simone Piccinin ₅ , Mauricio J Prieto _{6,

7} , Liviu C Tanase _{6,

7} , Daniel M Gottlob ₇ , Thomas Schmidt _{6,

7} , Dierk Raabe ₁ , Robert Schlögl _{2,

8} , Baptiste Gault _{1,

9} , Travis E Jones ₈ , Mark T Greiner ₂

Affiliation

Department of Microstructure Physics and Alloy Design, Max-Planck-Institut für Eisenforschung GmbH, Max-Planck-Str. 1, 40237 Düsseldorf, Germany.
Department of Heterogeneous Reactions, Max-Planck Institute for Chemical Energy Conversion, Stiftstrasse 34-36, 45470 Mülheim an der Ruhr, Germany.
Department of Interface Chemistry and Surface Engineering, Max-Planck-Institut für Eisenforschung GmbH, Max-Planck-Str. 1, 40237 Düsseldorf, Germany.
Helmholtz Zentrum Berlin für Materialien und Energie, Albert-Einstein-Str. 15, 14109 Berlin, Germany.
CNR-IOM DEMOCRITOS, Istituto Officina dei Materiali, Consiglio Nazionale delle Ricerche, Via Bonomea 265, 34136 Trieste, Italy.
Fritz-Haber-Institute of the Max-Planck Society, Department of Interface Science, Faradayweg 4-6, 14195 Berlin, Germany.
Fritz-Haber-Institute of the Max-Planck Society, Department of Chemical Physics, Faradayweg 4-6, 14195 Berlin, Germany.
Department of Inorganic Chemistry, Fritz-Haber Institute of the Max-Planck Society, Faradayweg 4-6, 14195 Berlin, Germany.
Department of Materials, Imperial College London, Royal School of Mines, London SW7 2AZ, U.K.

金属合金催化剂在暴露于反应性气氛时会形成复杂的表面结构。所得表面的结构与多种因素有着复杂的关系，例如各个合金元素对气体气氛组分的亲和力以及可以形成的多种低能表面化合物的结合强度。识别此类表面的原子结构是建立结构-性质关系以及从头算计算中对此类催化剂进行建模的先决条件。在此，我们显示了一种合金，当该合金经受氧化反应条件时，该合金由稀释成贵金属（Ag）的亲氧金属（Cu）构成亚稳二维氧化物单层。该氧化物的存在与乙烯环氧化的相应测试反应中的选择性相关。在本研究中，结合使用原位，异位和理论方法（NAP-XPS，XPEEM，LEED和DFT），我们确定该结构为Cu2O的二维类似物，类似于单个晶格平面的Cu2O。覆盖层与下面的贵金属保持伪外延关系。光谱证据表明，该氧化物的电子结构在质量上不同于其三维对应结构，并且由于与下层贵金属的电子耦合较弱，因此具有金属性质。这些发现提供了这种特殊结构的精确细节，以及有关合金化如何增强催化性能的宝贵见解。在本研究中，结合使用原位，异位和理论方法（NAP-XPS，XPEEM，LEED和DFT），我们确定该结构为Cu2O的二维类似物，类似于单个晶格平面的Cu2O。覆盖层与下面的贵金属保持伪外延关系。光谱证据表明，该氧化物的电子结构在质量上不同于其三维对应结构，并且由于与下层贵金属的电子耦合较弱，因此具有金属性质。这些发现提供了这种特殊结构的精确细节，以及有关合金化如何增强催化性能的宝贵见解。在本研究中，结合使用原位，异位和理论方法（NAP-XPS，XPEEM，LEED和DFT），我们确定该结构为Cu2O的二维类似物，类似于单个晶格平面的Cu2O。覆盖层与下面的贵金属保持伪外延关系。光谱证据表明，该氧化物的电子结构在质量上不同于其三维对应结构，并且由于与下层贵金属的电子耦合较弱，因此具有金属性质。这些发现提供了这种特殊结构的精确细节，以及有关合金化如何增强催化性能的宝贵见解。我们确定该结构为Cu2O的二维类似物，类似于Cu2O的单个晶格平面。覆盖层与下面的贵金属保持伪外延关系。光谱证据表明，该氧化物的电子结构在质量上不同于其三维对应结构，并且由于与下层贵金属的电子耦合较弱，因此具有金属性质。这些发现提供了这种特殊结构的精确细节，以及有关合金化如何增强催化性能的宝贵见解。我们确定该结构为Cu2O的二维类似物，类似于Cu2O的单个晶格平面。覆盖层与下面的贵金属保持伪外延关系。光谱证据表明，该氧化物的电子结构在质量上不同于其三维对应结构，并且由于与下层贵金属的电子耦合较弱，因此具有金属性质。这些发现提供了这种特殊结构的精确细节，以及有关合金化如何增强催化性能的宝贵见解。其电子结构在质量上不同于其三维对应结构，并且由于与下层贵金属之间的电子耦合较弱，因此具有金属特性。这些发现提供了这种特殊结构的精确细节，以及有关合金化如何增强催化性能的宝贵见解。其电子结构在质量上不同于其三维对应结构，并且由于与下层贵金属之间的电子耦合较弱，因此具有金属特性。这些发现提供了这种特殊结构的精确细节，以及有关合金化如何增强催化性能的宝贵见解。

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Formation of a 2D Meta-stable Oxide by Differential Oxidation of AgCu Alloys.

Metal alloy catalysts can develop complex surface structures when exposed to reactive atmospheres. The structures of the resulting surfaces have intricate relationships with a myriad of factors, such as the affinity of the individual alloying elements to the components of the gas atmosphere and the bond strengths of the multitude of low-energy surface compounds that can be formed. Identifying the atomic structure of such surfaces is a prerequisite for establishing structure-property relationships, as well as for modeling such catalysts in ab initio calculations. Here, we show that an alloy, consisting of an oxophilic metal (Cu) diluted into a noble metal (Ag), forms a meta-stable two-dimensional oxide monolayer, when the alloy is subjected to oxidative reaction conditions. The presence of this oxide is correlated with selectivity in the corresponding test reaction of ethylene epoxidation. In the present study, using a combination of in situ, ex situ, and theoretical methods (NAP-XPS, XPEEM, LEED, and DFT), we determine the structure to be a two-dimensional analogue of Cu2O, resembling a single lattice plane of Cu2O. The overlayer holds a pseudo-epitaxial relationship with the underlying noble metal. Spectroscopic evidence shows that the oxide's electronic structure is qualitatively distinct from its three-dimensional counterpart, and because of weak electronic coupling with the underlying noble metal, it exhibits metallic properties. These findings provide precise details of this peculiar structure and valuable insights into how alloying can enhance catalytic properties.

更新日期：2020-04-21

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