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Fe Single-Atom Catalyst for Visible-Light-Driven Photofixation of Nitrogen Sensitized by Triphenylphosphine and Sodium Iodide
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2020-04-17 , DOI: 10.1021/acscatal.0c00920 Tingting Hou 1 , Hailong Peng 1 , Yue Xin 1 , Sanmei Wang 1 , Wenkun Zhu 2 , Lanlan Chen 3 , Yuan Yao 1 , Wenhua Zhang 3 , Shuquan Liang 1 , Liangbing Wang 1, 2
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2020-04-17 , DOI: 10.1021/acscatal.0c00920 Tingting Hou 1 , Hailong Peng 1 , Yue Xin 1 , Sanmei Wang 1 , Wenkun Zhu 2 , Lanlan Chen 3 , Yuan Yao 1 , Wenhua Zhang 3 , Shuquan Liang 1 , Liangbing Wang 1, 2
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Photosensitizers with charge-separated excited states are commonly introduced into photocatalytic systems to accomplish photon-to-electron transformation. Unfortunately, the photosensitizers in current use are mostly precious metal complexes and synthetically elaborate organic dyes. Herein, we successfully applied a low-cost triphenylphosphine (PPh3)/sodium iodide (NaI)-based photosensitizer to heterogeneous catalysis using Fe single-atom catalysts (Fe1/C) toward N2 photofixation. PPh3 molecules mainly adsorbed on the active carbon to form Fe1/C–PPh3/NaI. During N2 photofixation, Fe1/C–PPh3/NaI exhibited an NH3 production rate of 98 μmol/(gcat.·h) without any sacrificial agents, even 1.5 times as high as that for Fe1/C using tris(2,2′-bipyridyl)dichlororuthenium(II) ([Ru(bpy)3]Cl2) as the photosensitizer. Further mechanistic studies revealed that Fe1/C–PPh3/NaI effectively harvested photons by delivering hot electrons from adsorbed PPh3/NaI to Fe single atoms under light irradiation, together with the generation of PPh3-I• radicals. The hot electrons reduced N2 to NH3 over Fe single atoms, while PPh3-I• radicals were regarded to oxidize H2O to O2.
中文翻译：
三苯基膦和碘化钠敏化的可见光驱动的氮固铁单原子催化剂
具有电荷分离的激发态的光敏剂通常被引入光催化系统中以完成光子到电子的转化。不幸的是，当前使用的光敏剂主要是贵金属络合物和合成精制的有机染料。在这里，我们成功地将低成本的三苯膦（PPh 3）/碘化钠（NaI）基光敏剂应用于使用Fe单原子催化剂（Fe 1 / C）进行N 2光固定的非均相催化。PPh 3分子主要吸附在活性炭上，形成Fe 1 / C–PPh 3 / NaI。在N 2光固定期间，Fe 1 / C–PPh 3/ NaI的NH 3生成速率为98μmol/（g cat。 ·h），无牺牲剂，甚至是使用三（2,2'-联吡啶基）二氯钌（II）的Fe 1 / C的1.5倍。（[Ru（bpy）3 ] Cl 2）作为光敏剂。进一步的机理研究表明，Fe 1 / C–PPh 3 / NaI通过在光照射下将吸附的PPh 3 / NaI的热电子传递到Fe单原子上，并生成PPh 3 -I •自由基，从而有效地收集了光子。热电子将Fe 2原子上的N 2还原为NH 3，而PPh 3-I •自由基被认为可将H 2 O氧化为O 2。
更新日期：2020-04-17
中文翻译：
三苯基膦和碘化钠敏化的可见光驱动的氮固铁单原子催化剂
具有电荷分离的激发态的光敏剂通常被引入光催化系统中以完成光子到电子的转化。不幸的是，当前使用的光敏剂主要是贵金属络合物和合成精制的有机染料。在这里，我们成功地将低成本的三苯膦（PPh 3）/碘化钠（NaI）基光敏剂应用于使用Fe单原子催化剂（Fe 1 / C）进行N 2光固定的非均相催化。PPh 3分子主要吸附在活性炭上，形成Fe 1 / C–PPh 3 / NaI。在N 2光固定期间，Fe 1 / C–PPh 3/ NaI的NH 3生成速率为98μmol/（g cat。 ·h），无牺牲剂，甚至是使用三（2,2'-联吡啶基）二氯钌（II）的Fe 1 / C的1.5倍。（[Ru（bpy）3 ] Cl 2）作为光敏剂。进一步的机理研究表明，Fe 1 / C–PPh 3 / NaI通过在光照射下将吸附的PPh 3 / NaI的热电子传递到Fe单原子上，并生成PPh 3 -I •自由基，从而有效地收集了光子。热电子将Fe 2原子上的N 2还原为NH 3，而PPh 3-I •自由基被认为可将H 2 O氧化为O 2。
京公网安备 11010802027423号