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The synthesis of interface-modulated ultrathin Ni(ii) MOF/g-C3N4 heterojunctions as efficient photocatalysts for CO2 reduction.
Nanoscale ( IF 5.8 ) Pub Date : 2020-05-14 , DOI: 10.1039/d0nr02551h Lina Zhao 1 , Zhenlong Zhao , Yuxin Li , Xiaoyu Chu , Zhijun Li , Yang Qu , Linlu Bai , Liqiang Jing
Nanoscale ( IF 5.8 ) Pub Date : 2020-05-14 , DOI: 10.1039/d0nr02551h Lina Zhao 1 , Zhenlong Zhao , Yuxin Li , Xiaoyu Chu , Zhijun Li , Yang Qu , Linlu Bai , Liqiang Jing
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It is highly desirable to improve charge separation and to provide catalytic functions for the efficient photocatalytic CO2 reduction reaction (CO2RR) on g-C3N4 (CN). Here, dimension-matched ultrathin NiMOF/CN heterojunctions have been successfully constructed by the in situ growth of NiMOF nanosheets on hydroxylated and 1,4-aminobenzoic acid (AA) functionalized CN nanosheets, respectively, with ultrasonic assistance. The resultant NiMOF/CN heterojunctions exhibited excellent photocatalytic activities for the CO2RR to produce CO and CH4, especially NiMOF/CN-AA, which had photoactivity 18 times higher than that of bare CN. Based on the surface photovoltage responses, wavelength-dependent photocurrent action spectra, electrochemical impedance spectra, and CO2 electrochemical reduction data, it is clearly confirmed that the exceptional photoactivity mainly resulted from the favorable charge transport properties of ultrathin CN and coupled NiMOF, and from the greatly enhanced charge separation via excited high-level electron transfer from CN to NiMOF in the resultant intimately contacted heterojunction caused by the induction effect of AA, and also from the provided catalytic functionality of the central Ni(ii) for CO2 activation. This work provides a feasible synthetic protocol to fabricate MOF-containing dimension-matched heterojunctions with good charge separation for efficient photocatalysis.
中文翻译：
界面调节的超薄Ni（ii）MOF / g-C3N4异质结的合成，可作为有效的CO2还原光催化剂。
非常需要改善电荷分离并提供催化功能，以在g-C3N4（CN）上进行有效的光催化CO2还原反应（CO2RR）。在这里，尺寸匹配的超薄NiMOF / CN异质结已通过在超声辅助下分别在羟基化和1,4-氨基苯甲酸（AA）功能化的CN纳米片上原位生长NiMOF纳米片而成功构建。所得的NiMOF / CN异质结对CO2RR产生CO和CH4表现出优异的光催化活性，尤其是NiMOF / CN-AA，其光活性比裸CN高18倍。根据表面光电压响应，与波长有关的光电流作用谱，电化学阻抗谱和CO2电化学还原数据，可以肯定地证实，优异的光活性主要是由于超薄CN和偶联的NiMOF的良好电荷传输特性，以及由于由CN引起的紧密接触的异质结中从CN到NiMOF的激发高能电子转移而大大增强了电荷分离。 AA的诱导作用，以及中心Ni（ii）提供的CO2活化催化功能。这项工作提供了一种可行的合成方案，以制造具有MOF的尺寸匹配异质结，并具有良好的电荷分离能力，可进行有效的光催化。以及通过从CN到NiMOF的高能电子转移引起的，由AA的诱导效应引起的紧密接触的异质结以及从中心Ni（ii）提供的CO2活化催化功能而大大增强了电荷分离。这项工作提供了一种可行的合成方案，以制造具有MOF的尺寸匹配异质结，并具有良好的电荷分离能力，可进行有效的光催化。以及通过从CN到NiMOF的高能电子转移引起的，由AA的诱导效应引起的紧密接触的异质结以及从中心Ni（ii）提供的CO2活化催化功能而大大增强了电荷分离。这项工作提供了一种可行的合成方案，以制造具有MOF的尺寸匹配异质结，并具有良好的电荷分离能力，可进行有效的光催化。
更新日期：2020-04-15
中文翻译：
界面调节的超薄Ni（ii）MOF / g-C3N4异质结的合成，可作为有效的CO2还原光催化剂。
非常需要改善电荷分离并提供催化功能，以在g-C3N4（CN）上进行有效的光催化CO2还原反应（CO2RR）。在这里，尺寸匹配的超薄NiMOF / CN异质结已通过在超声辅助下分别在羟基化和1,4-氨基苯甲酸（AA）功能化的CN纳米片上原位生长NiMOF纳米片而成功构建。所得的NiMOF / CN异质结对CO2RR产生CO和CH4表现出优异的光催化活性，尤其是NiMOF / CN-AA，其光活性比裸CN高18倍。根据表面光电压响应，与波长有关的光电流作用谱，电化学阻抗谱和CO2电化学还原数据，可以肯定地证实，优异的光活性主要是由于超薄CN和偶联的NiMOF的良好电荷传输特性，以及由于由CN引起的紧密接触的异质结中从CN到NiMOF的激发高能电子转移而大大增强了电荷分离。 AA的诱导作用，以及中心Ni（ii）提供的CO2活化催化功能。这项工作提供了一种可行的合成方案，以制造具有MOF的尺寸匹配异质结，并具有良好的电荷分离能力，可进行有效的光催化。以及通过从CN到NiMOF的高能电子转移引起的，由AA的诱导效应引起的紧密接触的异质结以及从中心Ni（ii）提供的CO2活化催化功能而大大增强了电荷分离。这项工作提供了一种可行的合成方案，以制造具有MOF的尺寸匹配异质结，并具有良好的电荷分离能力，可进行有效的光催化。以及通过从CN到NiMOF的高能电子转移引起的，由AA的诱导效应引起的紧密接触的异质结以及从中心Ni（ii）提供的CO2活化催化功能而大大增强了电荷分离。这项工作提供了一种可行的合成方案，以制造具有MOF的尺寸匹配异质结，并具有良好的电荷分离能力，可进行有效的光催化。
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