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Selective Oxidation of Propylene on Cu2O(111) and Cu2O(110) Surfaces: A Systematically DFT Study
ACS Omega ( IF 3.7 ) Pub Date : 2020-03-22 , DOI: 10.1021/acsomega.9b02997
Yang-Yang Song 1, 2 , Bo Dong 1 , Shi-Wei Wang 1 , Zhong-Rui Wang 3 , Manjie Zhang 1 , Peng Tian 1 , Gui-Chang Wang 2 , Zhen Zhao 1, 4
ACS Omega ( IF 3.7 ) Pub Date : 2020-03-22 , DOI: 10.1021/acsomega.9b02997
Yang-Yang Song 1, 2 , Bo Dong 1 , Shi-Wei Wang 1 , Zhong-Rui Wang 3 , Manjie Zhang 1 , Peng Tian 1 , Gui-Chang Wang 2 , Zhen Zhao 1, 4
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Density functional theory calculations with a Hubbard U correction were used to investigate the selective oxidation of propylene on Cu2O(111) and Cu2O(110) surfaces, and the mechanism for the selective oxidation of propylene was discussed. On both surfaces, acrolein can be generated by two H-stripping reactions in the allylic hydrogen stripping path, while propylene oxide (PO), propanal, and acetone can be created through the propylene oxametallacycle intermediates in the epoxidation path. Our calculation results indicated that Cu2O has a high crystal plane-controlled phenomenon for the selective oxidation of propylene. It was found that the formations of propanal and acetone are unfavorable kinetically and acrolein is the main product on the (111) surface. On the (110) surface, the activation barrier of acrolein formation is too high to produce and PO becomes the favored product, which is different from the case of the (111) surface. Moreover, energetic span model analysis was carried out to discuss the selective oxidation of propylene on these two surfaces and confirm the above calculations. The present study can help people to design the proper crystal plane catalyst to get the target product of PO with high selectivity and activity in the selective oxidation of propylene.
中文翻译：
Cu 2 O（111）和Cu 2 O（110）表面上丙烯的选择性氧化：系统DFT研究
利用Hubbard U校正的密度泛函理论计算研究了丙烯在Cu 2 O（111）和Cu 2 O（110）表面上的选择性氧化，并探讨了丙烯选择性氧化的机理。在两个表面上，丙烯醛可通过烯丙基氢汽提路径中的两个H剥离反应生成，而环氧丙烷（PO），丙醛和丙酮可通过环氧化路径中的丙烯氧杂金属环中间体生成。我们的计算结果表明，Cu 2O具有用于丙烯的选择性氧化的高晶面控制现象。发现丙醛和丙酮的形成在动力学上是不利的，并且丙烯醛是（111）表面上的主要产物。在（110）表面上，丙烯醛形成的活化势垒太高而不能产生，并且PO成为有利的产物，这与（111）表面的情况不同。此外，进行了能量跨度模型分析，讨论了丙烯在这两个表面上的选择性氧化，并证实了上述计算。本研究可以帮助人们设计合适的晶面催化剂，以高选择性和高活性的丙烯选择性氧化得到PO的目标产物。
更新日期：2020-03-31
中文翻译：
Cu 2 O（111）和Cu 2 O（110）表面上丙烯的选择性氧化：系统DFT研究
利用Hubbard U校正的密度泛函理论计算研究了丙烯在Cu 2 O（111）和Cu 2 O（110）表面上的选择性氧化，并探讨了丙烯选择性氧化的机理。在两个表面上，丙烯醛可通过烯丙基氢汽提路径中的两个H剥离反应生成，而环氧丙烷（PO），丙醛和丙酮可通过环氧化路径中的丙烯氧杂金属环中间体生成。我们的计算结果表明，Cu 2O具有用于丙烯的选择性氧化的高晶面控制现象。发现丙醛和丙酮的形成在动力学上是不利的，并且丙烯醛是（111）表面上的主要产物。在（110）表面上，丙烯醛形成的活化势垒太高而不能产生，并且PO成为有利的产物，这与（111）表面的情况不同。此外，进行了能量跨度模型分析，讨论了丙烯在这两个表面上的选择性氧化，并证实了上述计算。本研究可以帮助人们设计合适的晶面催化剂，以高选择性和高活性的丙烯选择性氧化得到PO的目标产物。
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