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Directing the Simultaneous Conversion of Hemicellulose and Cellulose in Raw Biomass to Lactic Acid
ACS Sustainable Chemistry & Engineering ( IF 7.1 ) Pub Date : 2020-03-06 , DOI: 10.1021/acssuschemeng.9b07552 Shuguang Xu 1 , Yi Wu 1 , Jianmei Li 1 , Ting He 1, 2 , Yuan Xiao 1 , Cuiqing Zhou 1 , Changwei Hu 1
ACS Sustainable Chemistry & Engineering ( IF 7.1 ) Pub Date : 2020-03-06 , DOI: 10.1021/acssuschemeng.9b07552 Shuguang Xu 1 , Yi Wu 1 , Jianmei Li 1 , Ting He 1, 2 , Yuan Xiao 1 , Cuiqing Zhou 1 , Changwei Hu 1
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The production of lactic acid (LaA) directly from actual biomass via a one-step reaction without pretreatment by chemocatalysis has shown high potential for satisfying its enormous demand in widespread applications. Here, we developed an integrated catalytic strategy using Y(III) as the catalyst, enabling the simultaneous conversion of hemicellulose and cellulose components in the actual biomass and selectively yielding LaA with a yield up to 66.3%. The evaluated turnover frequency was 9.7 h–1, the highest value using the actual biomass as the feedstock as far as we know. Combining the result of the experiment with density functional theory studies, we revealed that in the present system, H+, [Y(OH)2(H2O)2]+ species derived from Y3+ hydrolysis cooperatively contributed to the production of LaA. H+ was primarily responsible for the selective fractionation of hemicellulose and cellulose from actual lignocelluloses to soluble polysaccharide fragments as well as the next polysaccharide conversion to the monosaccharide. [Y(OH)2(H2O)2]+ species predominantly contributed to the next monosaccharide conversion to LaA, particularly favoring the electron outflow from C3 to C4–O of fructose derived from glucose isomerization and leading to the accumulation of electronic density on the O atom in C4–O, thereby significantly weakening the C3–C4 bond and directing the selective cleavage of the C3–C4 bond in fructose to LaA. This work might provide a potential strategy for the simultaneous conversion of C5 and C6 sugars in the actual biomass selectively yielding LaA in a cost-effective and environment-friendly way.
中文翻译：
指导将生质中的半纤维素和纤维素同时转化为乳酸
在没有经过化学催化预处理的情况下，通过一步反应直接从实际生物质生产乳酸（LaA），显示了满足其广泛应用的巨大需求的巨大潜力。在这里，我们开发了一种使用Y（III）作为催化剂的综合催化策略，能够同时转化实际生物质中的半纤维素和纤维素成分，并有选择地产生LaA，收率高达66.3％。据我们所知，评估的周转频率为9.7 h –1，这是使用实际生物质作为原料的最高值。将实验结果与密度泛函理论研究相结合，我们发现在当前系统中，H +，[Y（OH）2（H 2 O）2 ]来自Y 3+水解的+物种共同促进了LaA的产生。H +主要负责半纤维素和纤维素从实际木质纤维素到可溶性多糖片段的选择性分级分离，以及下一步多糖向单糖的转化。[Y（OH）2（H 2 O）2 ] +物种主要促成下一个单糖转化为LaA，特别有利于葡萄糖异构化衍生的果糖从C3到C4-O的电子流出，并导致电子密度在C4-O中的O原子上积累，从而显着削弱了C3 -C4键并指导果糖中的C3-C4键选择性裂解为LaA。这项工作可能为同时转化实际生物质中的C 5和C 6糖提供一种潜在的策略，从而以经济高效且环境友好的方式选择性地产生LaA。
更新日期：2020-03-06
中文翻译：
指导将生质中的半纤维素和纤维素同时转化为乳酸
在没有经过化学催化预处理的情况下，通过一步反应直接从实际生物质生产乳酸（LaA），显示了满足其广泛应用的巨大需求的巨大潜力。在这里，我们开发了一种使用Y（III）作为催化剂的综合催化策略，能够同时转化实际生物质中的半纤维素和纤维素成分，并有选择地产生LaA，收率高达66.3％。据我们所知，评估的周转频率为9.7 h –1，这是使用实际生物质作为原料的最高值。将实验结果与密度泛函理论研究相结合，我们发现在当前系统中，H +，[Y（OH）2（H 2 O）2 ]来自Y 3+水解的+物种共同促进了LaA的产生。H +主要负责半纤维素和纤维素从实际木质纤维素到可溶性多糖片段的选择性分级分离，以及下一步多糖向单糖的转化。[Y（OH）2（H 2 O）2 ] +物种主要促成下一个单糖转化为LaA，特别有利于葡萄糖异构化衍生的果糖从C3到C4-O的电子流出，并导致电子密度在C4-O中的O原子上积累，从而显着削弱了C3 -C4键并指导果糖中的C3-C4键选择性裂解为LaA。这项工作可能为同时转化实际生物质中的C 5和C 6糖提供一种潜在的策略，从而以经济高效且环境友好的方式选择性地产生LaA。
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