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Lattice Dynamics and Electron-Phonon Coupling in Lead-Free Cs2AgIn1-xBixCl6 Double Perovskite Nanocrystals.
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2020-03-04 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.0c00206 Debjit Manna 1 , Jiban Kangsabanik 2 , Tapan Kumar Das 1 , Debashish Das 2 , Aftab Alam 2 , Aswani Yella 1
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2020-03-04 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.0c00206 Debjit Manna 1 , Jiban Kangsabanik 2 , Tapan Kumar Das 1 , Debashish Das 2 , Aftab Alam 2 , Aswani Yella 1
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Recently, lead free all-inorganic double perovskites have revolutionized photovoltaic research, showing promising light emitting efficiency and tunability via modification of inherent structural and chemical properties. Here, we report a combined experimental and theoretical study on the variation of carrier-lattice interaction and optoelectronic properties of Cs2AgIn1-xBixCl6 double perovskite nanocrystals with varying alloying concentrations. Our UV-vis study confirms the parity allowed first direct transition for x ≤ 0.25. Using a careful analysis of Raman spectra assisted with first-principles simulations, we assign the possible three types of active modes to intrinsic atomic vibrations; 2 T2g modes (one for translational motion of "Cs" and other for octahedral breathing), 1 Eg and 1 A1g mode for various stretching of Ag-Cl octahedra. Ab-initio simulation reveals dominant carrier-phonon scattering via Fröhlich mechanism near room temperature, with longitudinal optical phonons being effectively activated around 230 K. We observe a noticeable increase in hole mobility (∼4 times) with small Bi alloying, attributed to valence band (VB) maxima acquiring Bi-s orbital characteristics, thus resulting in a dispersive VB. We believe that our results should help to gain a better understanding of the intrinsic electronic and lattice dynamical properties of these compounds and provide a base toward improving the overall performance of double perovskite nanocrystals.
中文翻译：
无铅Cs2AgIn1-xBixCl6双钙钛矿纳米晶体中的晶格动力学和电子声子耦合。
最近，无铅全无机双钙钛矿已经彻底改变了光伏技术的研究领域，通过改变固有的结构和化学特性，显示出有希望的发光效率和可调性。在这里，我们报告结合不同的合金浓度的Cs2AgIn1-xBixCl6双钙钛矿纳米晶体的载流子-晶格相互作用和光电性能的变化的实验和理论研究相结合。我们的UV-vis研究证实了x≤0.25时，奇偶校验允许第一次直接跃迁。通过对拉曼光谱的仔细分析和第一性原理模拟的辅助，我们将可能的三种活动模式分配给固有原子振动。2种T2g模式（一种用于“ Cs”的平移运动，另一种用于八面体的呼吸），1种Eg和1种A1g模式用于Ag-Cl八面体的各种拉伸。从头算模拟表明，在室温附近，通过Fröhlich机理，载流子-声子发生了主要散射，纵向光子在230 K附近被有效激活。我们观察到，由于价带小，Bi合金化使空穴迁移率显着增加（约4倍）。 （VB）最大值获得Bis轨道特性，因此导致了色散VB。我们认为，我们的结果应有助于更好地理解这些化合物的固有电子和晶格动力学性质，并为改善双钙钛矿纳米晶体的整体性能提供基础。我们观察到，小的Bi合金化会导致空穴迁移率显着增加（约4倍），这归因于价带（VB）最大值获得Bi-s轨道特性，从而导致了分散的VB。我们认为，我们的结果应有助于更好地理解这些化合物的固有电子和晶格动力学性质，并为改善双钙钛矿纳米晶体的整体性能提供基础。我们观察到，小的Bi合金化会导致空穴迁移率显着增加（约4倍），这归因于价带（VB）最大值获得Bi-s轨道特性，从而导致了分散的VB。我们相信我们的结果应有助于更好地理解这些化合物的固有电子和晶格动力学性质，并为改善钙钛矿双纳米晶体的整体性能提供基础。
更新日期：2020-03-04
中文翻译：
无铅Cs2AgIn1-xBixCl6双钙钛矿纳米晶体中的晶格动力学和电子声子耦合。
最近，无铅全无机双钙钛矿已经彻底改变了光伏技术的研究领域，通过改变固有的结构和化学特性，显示出有希望的发光效率和可调性。在这里，我们报告结合不同的合金浓度的Cs2AgIn1-xBixCl6双钙钛矿纳米晶体的载流子-晶格相互作用和光电性能的变化的实验和理论研究相结合。我们的UV-vis研究证实了x≤0.25时，奇偶校验允许第一次直接跃迁。通过对拉曼光谱的仔细分析和第一性原理模拟的辅助，我们将可能的三种活动模式分配给固有原子振动。2种T2g模式（一种用于“ Cs”的平移运动，另一种用于八面体的呼吸），1种Eg和1种A1g模式用于Ag-Cl八面体的各种拉伸。从头算模拟表明，在室温附近，通过Fröhlich机理，载流子-声子发生了主要散射，纵向光子在230 K附近被有效激活。我们观察到，由于价带小，Bi合金化使空穴迁移率显着增加（约4倍）。 （VB）最大值获得Bis轨道特性，因此导致了色散VB。我们认为，我们的结果应有助于更好地理解这些化合物的固有电子和晶格动力学性质，并为改善双钙钛矿纳米晶体的整体性能提供基础。我们观察到，小的Bi合金化会导致空穴迁移率显着增加（约4倍），这归因于价带（VB）最大值获得Bi-s轨道特性，从而导致了分散的VB。我们认为，我们的结果应有助于更好地理解这些化合物的固有电子和晶格动力学性质，并为改善双钙钛矿纳米晶体的整体性能提供基础。我们观察到，小的Bi合金化会导致空穴迁移率显着增加（约4倍），这归因于价带（VB）最大值获得Bi-s轨道特性，从而导致了分散的VB。我们相信我们的结果应有助于更好地理解这些化合物的固有电子和晶格动力学性质，并为改善钙钛矿双纳米晶体的整体性能提供基础。
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