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Tunable Hydrogen Doping of Metal Oxide Semiconductors with Acid-Metal Treatment at Ambient Condition
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2020-02-21 , DOI: 10.1021/jacs.0c00561 Liyan Xie 1 , Qing Zhu 1 , Guozhen Zhang 1 , Ke Ye 1 , Chongwen Zou 2 , Oleg V Prezhdo 3 , Zhaowu Wang 4 , Yi Luo 1 , Jun Jiang 1
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2020-02-21 , DOI: 10.1021/jacs.0c00561 Liyan Xie 1 , Qing Zhu 1 , Guozhen Zhang 1 , Ke Ye 1 , Chongwen Zou 2 , Oleg V Prezhdo 3 , Zhaowu Wang 4 , Yi Luo 1 , Jun Jiang 1
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Hydrogen doping of metal-oxide semiconductors is promising for manipulation of their properties towards various applications. Yet it is quite challenging because of harsh reaction conditions and expensive metal catalysts. Meanwhile, acids as a cheap source of protons have long been unappreciated. Here, we developed a sophisticated acid-metal treatment for tunable hydrogenation of metal-oxide at ambient condition. Using first-principle simulations, we first showed that with proper work function difference between metal and metal-oxide, the H diffusion into negatively charged metal-oxide can be well controlled, resulting in tunable hydrogen doping of metal-oxides with quasi-metal characteristics. This has been verified by proof-of-concept experiments that achieved the controllable hydrogenation of WO3 using Cu and hydrochloric acid at ambient conditions. Further, hydrogen doping of other metal oxides (TiO2/Nb2O5/MoO3) has been achieved by metal-acid treatment and induced change in properties. Our work provides a promising way of fine tailoring metal-oxide via tunable hydrogen doping.
中文翻译：
在环境条件下通过酸金属处理对金属氧化物半导体进行可调氢掺杂
金属氧化物半导体的氢掺杂有望用于控制其各种应用的性能。然而，由于苛刻的反应条件和昂贵的金属催化剂，它非常具有挑战性。同时，酸作为质子的廉价来源长期以来一直未被重视。在这里，我们开发了一种复杂的酸金属处理方法，用于在环境条件下对金属氧化物进行可调加氢。使用第一性原理模拟，我们首先表明金属和金属氧化物之间具有适当的功函数差异，可以很好地控制 H 扩散到带负电荷的金属氧化物中，从而导致具有准金属特性的金属氧化物的可调氢掺杂. 这已通过概念验证实验得到证实，该实验在环境条件下使用 Cu 和盐酸实现了 WO3 的可控氢化。此外，其他金属氧化物（TiO2/Nb2O5/MoO3）的氢掺杂已经通过金属酸处理和诱导性质的改变来实现。我们的工作提供了一种通过可调氢掺杂精细定制金属氧化物的有前途的方法。
更新日期：2020-02-21
中文翻译：
在环境条件下通过酸金属处理对金属氧化物半导体进行可调氢掺杂
金属氧化物半导体的氢掺杂有望用于控制其各种应用的性能。然而，由于苛刻的反应条件和昂贵的金属催化剂，它非常具有挑战性。同时，酸作为质子的廉价来源长期以来一直未被重视。在这里，我们开发了一种复杂的酸金属处理方法，用于在环境条件下对金属氧化物进行可调加氢。使用第一性原理模拟，我们首先表明金属和金属氧化物之间具有适当的功函数差异，可以很好地控制 H 扩散到带负电荷的金属氧化物中，从而导致具有准金属特性的金属氧化物的可调氢掺杂. 这已通过概念验证实验得到证实，该实验在环境条件下使用 Cu 和盐酸实现了 WO3 的可控氢化。此外，其他金属氧化物（TiO2/Nb2O5/MoO3）的氢掺杂已经通过金属酸处理和诱导性质的改变来实现。我们的工作提供了一种通过可调氢掺杂精细定制金属氧化物的有前途的方法。
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