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Proton Conductive Luminescent Thermometer Based on Near-Infrared Emissive {YbCo2} Molecular Nanomagnets
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2020-02-04 , DOI: 10.1021/jacs.9b13147 Junhao Wang 1 , Jakub J Zakrzewski 2 , Michal Heczko 2 , Mikolaj Zychowicz 2 , Kosuke Nakagawa 1 , Koji Nakabayashi 1 , Barbara Sieklucka 2 , Szymon Chorazy 2 , Shin-Ichi Ohkoshi 1
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2020-02-04 , DOI: 10.1021/jacs.9b13147 Junhao Wang 1 , Jakub J Zakrzewski 2 , Michal Heczko 2 , Mikolaj Zychowicz 2 , Kosuke Nakagawa 1 , Koji Nakabayashi 1 , Barbara Sieklucka 2 , Szymon Chorazy 2 , Shin-Ichi Ohkoshi 1
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Lanthanide(III)-based coordination complexes have been explored as a source of bifunctional molecular materials combining Single-Molecule Magnet (SMM) behavior with visible-to-near-infrared photoluminescence. In pursuit of more advanced multifunctionality, the next target is to functionalize crystalline solids based on emissive molecular nanomagnets toward high proton conductivity and efficient luminescent thermometric effect. Here, a unique multifunctional molecule-based material, (H5O2)2(H)[YbIII(hmpa)4][CoIII(CN)6]2·0.2H2O (1, hmpa = hexamethylphosphoramide), composed of molecular {YbCo2}3- anions non-covalently bonded to acidic H5O2+ and H+ ions, is reported. The resulting YbIII complexes present a slow magnetic relaxation below 6 K and room temperature NIR 4f-centered photoluminescence sensitized by [Co(CN)6]3- ions. The microporous framework, built on these emissive magnetic molecules, exhibit a high proton conductivity of the H-hopping mechanism reaching σ of 1.7·10-4 S·cm-1 at 97% of relative humidity, which classifies 1 as a super-ionic conductor. Moreover, the emission pattern is strongly temperature-dependent which was utilized in achieving a highly sensitive single-center luminescent thermometer with a relative thermal sensitivity, Sr > 1% K-1 in the 50-175 K range. This work shows an unprecedented combination of magnetic, optical and electrical functionalities in a single phase working as proton conductive NIR-emissive thermometer based on Single-Molecule Magnets.
中文翻译：
基于近红外发射{YbCo2}分子纳米磁铁的质子传导发光温度计
已经探索了基于镧系元素 (III) 的配位配合物作为将单分子磁铁 (SMM) 行为与可见光至近红外光致发光相结合的双功能分子材料的来源。为了追求更先进的多功能性，下一个目标是将基于发光分子纳米磁铁的结晶固体功能化，以实现高质子电导率和高效的发光测温效应。在这里，一种独特的多功能分子基材料，(H5O2)2(H)[YbIII(hmpa)4][CoIII(CN)6]2·0.2H2O（1，hmpa = 六甲基磷酰胺），由分子 {YbCo2}3 - 报告了与酸性 H5O2+ 和 H+ 离子非共价键合的阴离子。所得的 YbIII 配合物在 6 K 以下呈现缓慢的磁弛豫，以及由 [Co(CN)6]3- 离子敏化的室温 NIR 4f 中心光致发光。微孔框架，建立在这些发射磁性分子的基础上，在 97% 的相对湿度下表现出 H 跳跃机制的高质子电导率，σ 达到 1.7·10-4 S·cm-1，将 1 归类为超离子导体。此外，发射模式强烈依赖于温度，这被用于实现具有相对热灵敏度的高灵敏度单中心发光温度计，Sr > 1% K-1 在 50-175 K 范围内。这项工作展示了一种前所未有的磁、光和电功能在单相中的组合，用作基于单分子磁铁的质子传导 NIR 发射温度计。此外，发射模式强烈依赖于温度，这被用于实现具有相对热灵敏度的高灵敏度单中心发光温度计，Sr > 1% K-1 在 50-175 K 范围内。这项工作展示了一种前所未有的磁、光和电功能在单相中的组合，用作基于单分子磁铁的质子传导 NIR 发射温度计。此外，发射模式强烈依赖于温度，这被用于实现具有相对热灵敏度的高灵敏度单中心发光温度计，Sr > 1% K-1 在 50-175 K 范围内。这项工作展示了一种前所未有的磁、光和电功能在单相中的组合，用作基于单分子磁铁的质子传导 NIR 发射温度计。
更新日期：2020-02-04
中文翻译：
基于近红外发射{YbCo2}分子纳米磁铁的质子传导发光温度计
已经探索了基于镧系元素 (III) 的配位配合物作为将单分子磁铁 (SMM) 行为与可见光至近红外光致发光相结合的双功能分子材料的来源。为了追求更先进的多功能性，下一个目标是将基于发光分子纳米磁铁的结晶固体功能化，以实现高质子电导率和高效的发光测温效应。在这里，一种独特的多功能分子基材料，(H5O2)2(H)[YbIII(hmpa)4][CoIII(CN)6]2·0.2H2O（1，hmpa = 六甲基磷酰胺），由分子 {YbCo2}3 - 报告了与酸性 H5O2+ 和 H+ 离子非共价键合的阴离子。所得的 YbIII 配合物在 6 K 以下呈现缓慢的磁弛豫，以及由 [Co(CN)6]3- 离子敏化的室温 NIR 4f 中心光致发光。微孔框架，建立在这些发射磁性分子的基础上，在 97% 的相对湿度下表现出 H 跳跃机制的高质子电导率，σ 达到 1.7·10-4 S·cm-1，将 1 归类为超离子导体。此外，发射模式强烈依赖于温度，这被用于实现具有相对热灵敏度的高灵敏度单中心发光温度计，Sr > 1% K-1 在 50-175 K 范围内。这项工作展示了一种前所未有的磁、光和电功能在单相中的组合，用作基于单分子磁铁的质子传导 NIR 发射温度计。此外，发射模式强烈依赖于温度，这被用于实现具有相对热灵敏度的高灵敏度单中心发光温度计，Sr > 1% K-1 在 50-175 K 范围内。这项工作展示了一种前所未有的磁、光和电功能在单相中的组合，用作基于单分子磁铁的质子传导 NIR 发射温度计。此外，发射模式强烈依赖于温度，这被用于实现具有相对热灵敏度的高灵敏度单中心发光温度计，Sr > 1% K-1 在 50-175 K 范围内。这项工作展示了一种前所未有的磁、光和电功能在单相中的组合，用作基于单分子磁铁的质子传导 NIR 发射温度计。
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