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Single-Crystal Polycationic Polymers Obtained by Single-Crystal-to-Single-Crystal Photopolymerization
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2020-02-04 , DOI: 10.1021/jacs.9b13790 Qing-Hui Guo , Manping Jia 1 , Zhichang Liu 2 , Yunyan Qiu , Hongliang Chen , Dengke Shen , Xuan Zhang , Qing Tu , Matthew R Ryder 3 , Haoyuan Chen , Peng Li , Yaobin Xu , Penghao Li , Zhijie Chen , Gajendra S Shekhawat , Vinayak P Dravid , Randall Q Snurr , Douglas Philp , Andrew C-H Sue 4 , Omar K Farha , Marco Rolandi 1 , J Fraser Stoddart 4, 5
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2020-02-04 , DOI: 10.1021/jacs.9b13790 Qing-Hui Guo , Manping Jia 1 , Zhichang Liu 2 , Yunyan Qiu , Hongliang Chen , Dengke Shen , Xuan Zhang , Qing Tu , Matthew R Ryder 3 , Haoyuan Chen , Peng Li , Yaobin Xu , Penghao Li , Zhijie Chen , Gajendra S Shekhawat , Vinayak P Dravid , Randall Q Snurr , Douglas Philp , Andrew C-H Sue 4 , Omar K Farha , Marco Rolandi 1 , J Fraser Stoddart 4, 5
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The efficient preparation of single-crystalline ionic polymers and fundamental understanding of their structure-property relationships at the molecular level remains a challenge in chemistry and materials science. Here, we describe the single crystal structure of a highly ordered polycationic polymer (polyelectrolyte) and its proton conductivity. The polyelectrolyte single crystals can be prepared on a gram-scale in quantitative yield, by taking advantage of an ultraviolet/sunlight-induced topochemical polymerization, from a tricationic monomer-a self-complementary building block possessing a preorganized conformation. A single-crystal-to-single-crystal photopolymerization was revealed unambiguously by in-situ single-crystal X-ray diffraction analysis, which was also employed to follow the progression of molecular structure from the monomer, to a partially polymerized intermediate, and, finally, to the polymer itself. Collinear polymer chains are held together tightly by multiple Coulombic interactions involving counterions to form two-dimensional lamellar sheets (1 nm in height) with subnanometer pores (5 Å). The polymer is extremely stable under 254 nm irradiation and high temperature (above 500 K). The extraordinary mechanical strength and environmental stability-in combination with its impressive proton conductivity (~ 3×10 -4 S cm -1)-endows the polymer with potential applications as a robust proton-conducting material. By marrying supramolecular chemistry with macromolecular science, the outcome represents a major step towards the controlled synthesis of single-crystalline polyelectrolyte materials with perfect tacticity.
中文翻译：
通过单晶到单晶光聚合获得的单晶聚阳离子聚合物
单晶离子聚合物的有效制备以及在分子水平上对其结构-性质关系的基本理解仍然是化学和材料科学中的一个挑战。在这里，我们描述了高度有序的聚阳离子聚合物（聚电解质）的单晶结构及其质子传导性。通过利用紫外线/阳光诱导的拓扑化学聚合，可以从三阳离子单体（一种具有预组织构象的自互补结构单元）制备聚电解质单晶，以定量产率在克级规模上制备。通过原位单晶 X 射线衍射分析明确揭示了单晶到单晶的光聚合反应，该分析也用于跟踪单体分子结构的进展，到部分聚合的中间体，最后到聚合物本身。共线聚合物链通过涉及抗衡离子的多次库仑相互作用紧密结合在一起，形成具有亚纳米孔 (5 Å) 的二维层状片（1 nm 高）。该聚合物在 254 nm 辐射和高温（500 K 以上）下极其稳定。非凡的机械强度和环境稳定性 - 结合其令人印象深刻的质子传导性（~ 3×10 -4 S cm -1） - 赋予聚合物作为强大的质子传导材料的潜在应用。通过将超分子化学与大分子科学相结合，该结果代表了朝着具有完美规整度的单晶聚电解质材料的可控合成迈出的重要一步。到聚合物本身。共线聚合物链通过涉及抗衡离子的多次库仑相互作用紧密结合在一起，形成具有亚纳米孔 (5 Å) 的二维层状片（1 nm 高）。该聚合物在 254 nm 辐射和高温（500 K 以上）下极其稳定。非凡的机械强度和环境稳定性 - 结合其令人印象深刻的质子传导性（~ 3×10 -4 S cm -1） - 赋予聚合物作为强大的质子传导材料的潜在应用。通过将超分子化学与大分子科学相结合，该结果代表了朝着具有完美规整度的单晶聚电解质材料的可控合成迈出的重要一步。到聚合物本身。共线聚合物链通过涉及抗衡离子的多次库仑相互作用紧密结合在一起，形成具有亚纳米孔 (5 Å) 的二维层状片（1 nm 高）。该聚合物在 254 nm 辐射和高温（500 K 以上）下极其稳定。非凡的机械强度和环境稳定性 - 结合其令人印象深刻的质子传导性（~ 3×10 -4 S cm -1） - 赋予聚合物作为强大的质子传导材料的潜在应用。通过将超分子化学与大分子科学相结合，该结果代表了朝着具有完美规整度的单晶聚电解质材料的可控合成迈出的重要一步。共线聚合物链通过涉及抗衡离子的多次库仑相互作用紧密结合在一起，形成具有亚纳米孔 (5 Å) 的二维层状片（1 nm 高）。该聚合物在 254 nm 辐射和高温（500 K 以上）下极其稳定。非凡的机械强度和环境稳定性 - 结合其令人印象深刻的质子传导性（~ 3×10 -4 S cm -1） - 赋予聚合物作为强大的质子传导材料的潜在应用。通过将超分子化学与大分子科学相结合，该结果代表了朝着具有完美规整度的单晶聚电解质材料的可控合成迈出的重要一步。共线聚合物链通过涉及抗衡离子的多次库仑相互作用紧密结合在一起，形成具有亚纳米孔 (5 Å) 的二维层状片（1 nm 高）。该聚合物在 254 nm 辐射和高温（500 K 以上）下极其稳定。非凡的机械强度和环境稳定性 - 结合其令人印象深刻的质子传导性（~ 3×10 -4 S cm -1） - 赋予聚合物作为强大的质子传导材料的潜在应用。通过将超分子化学与大分子科学相结合，该结果代表了朝着具有完美规整度的单晶聚电解质材料的可控合成迈出的重要一步。该聚合物在 254 nm 辐射和高温（500 K 以上）下极其稳定。非凡的机械强度和环境稳定性 - 结合其令人印象深刻的质子传导性（~ 3×10 -4 S cm -1） - 赋予聚合物作为强大的质子传导材料的潜在应用。通过将超分子化学与大分子科学相结合，该结果代表了朝着具有完美规整度的单晶聚电解质材料的可控合成迈出的重要一步。该聚合物在 254 nm 辐射和高温（500 K 以上）下极其稳定。非凡的机械强度和环境稳定性 - 结合其令人印象深刻的质子传导性（~ 3×10 -4 S cm -1） - 赋予聚合物作为强大的质子传导材料的潜在应用。通过将超分子化学与大分子科学相结合，该结果代表了朝着具有完美规整度的单晶聚电解质材料的可控合成迈出的重要一步。
更新日期：2020-02-04
中文翻译：
通过单晶到单晶光聚合获得的单晶聚阳离子聚合物
单晶离子聚合物的有效制备以及在分子水平上对其结构-性质关系的基本理解仍然是化学和材料科学中的一个挑战。在这里，我们描述了高度有序的聚阳离子聚合物（聚电解质）的单晶结构及其质子传导性。通过利用紫外线/阳光诱导的拓扑化学聚合，可以从三阳离子单体（一种具有预组织构象的自互补结构单元）制备聚电解质单晶，以定量产率在克级规模上制备。通过原位单晶 X 射线衍射分析明确揭示了单晶到单晶的光聚合反应，该分析也用于跟踪单体分子结构的进展，到部分聚合的中间体，最后到聚合物本身。共线聚合物链通过涉及抗衡离子的多次库仑相互作用紧密结合在一起，形成具有亚纳米孔 (5 Å) 的二维层状片（1 nm 高）。该聚合物在 254 nm 辐射和高温（500 K 以上）下极其稳定。非凡的机械强度和环境稳定性 - 结合其令人印象深刻的质子传导性（~ 3×10 -4 S cm -1） - 赋予聚合物作为强大的质子传导材料的潜在应用。通过将超分子化学与大分子科学相结合，该结果代表了朝着具有完美规整度的单晶聚电解质材料的可控合成迈出的重要一步。到聚合物本身。共线聚合物链通过涉及抗衡离子的多次库仑相互作用紧密结合在一起，形成具有亚纳米孔 (5 Å) 的二维层状片（1 nm 高）。该聚合物在 254 nm 辐射和高温（500 K 以上）下极其稳定。非凡的机械强度和环境稳定性 - 结合其令人印象深刻的质子传导性（~ 3×10 -4 S cm -1） - 赋予聚合物作为强大的质子传导材料的潜在应用。通过将超分子化学与大分子科学相结合，该结果代表了朝着具有完美规整度的单晶聚电解质材料的可控合成迈出的重要一步。到聚合物本身。共线聚合物链通过涉及抗衡离子的多次库仑相互作用紧密结合在一起，形成具有亚纳米孔 (5 Å) 的二维层状片（1 nm 高）。该聚合物在 254 nm 辐射和高温（500 K 以上）下极其稳定。非凡的机械强度和环境稳定性 - 结合其令人印象深刻的质子传导性（~ 3×10 -4 S cm -1） - 赋予聚合物作为强大的质子传导材料的潜在应用。通过将超分子化学与大分子科学相结合，该结果代表了朝着具有完美规整度的单晶聚电解质材料的可控合成迈出的重要一步。共线聚合物链通过涉及抗衡离子的多次库仑相互作用紧密结合在一起，形成具有亚纳米孔 (5 Å) 的二维层状片（1 nm 高）。该聚合物在 254 nm 辐射和高温（500 K 以上）下极其稳定。非凡的机械强度和环境稳定性 - 结合其令人印象深刻的质子传导性（~ 3×10 -4 S cm -1） - 赋予聚合物作为强大的质子传导材料的潜在应用。通过将超分子化学与大分子科学相结合，该结果代表了朝着具有完美规整度的单晶聚电解质材料的可控合成迈出的重要一步。共线聚合物链通过涉及抗衡离子的多次库仑相互作用紧密结合在一起，形成具有亚纳米孔 (5 Å) 的二维层状片（1 nm 高）。该聚合物在 254 nm 辐射和高温（500 K 以上）下极其稳定。非凡的机械强度和环境稳定性 - 结合其令人印象深刻的质子传导性（~ 3×10 -4 S cm -1） - 赋予聚合物作为强大的质子传导材料的潜在应用。通过将超分子化学与大分子科学相结合，该结果代表了朝着具有完美规整度的单晶聚电解质材料的可控合成迈出的重要一步。该聚合物在 254 nm 辐射和高温（500 K 以上）下极其稳定。非凡的机械强度和环境稳定性 - 结合其令人印象深刻的质子传导性（~ 3×10 -4 S cm -1） - 赋予聚合物作为强大的质子传导材料的潜在应用。通过将超分子化学与大分子科学相结合，该结果代表了朝着具有完美规整度的单晶聚电解质材料的可控合成迈出的重要一步。该聚合物在 254 nm 辐射和高温（500 K 以上）下极其稳定。非凡的机械强度和环境稳定性 - 结合其令人印象深刻的质子传导性（~ 3×10 -4 S cm -1） - 赋予聚合物作为强大的质子传导材料的潜在应用。通过将超分子化学与大分子科学相结合，该结果代表了朝着具有完美规整度的单晶聚电解质材料的可控合成迈出的重要一步。
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