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Efficient Hydrogen Generation from the NaBH4 Hydrolysis by Cobalt-Based Catalysts: Positive Roles of Sulfur-Containing Salts.
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2020-01-31 , DOI: 10.1021/acsami.9b22645 Xianwen Zhang 1 , Qin Zhang 1 , Bin Xu 1 , Xiaoqiang Liu 1 , Kaiming Zhang 1 , Guangyin Fan 2 , Weidong Jiang 1
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2020-01-31 , DOI: 10.1021/acsami.9b22645 Xianwen Zhang 1 , Qin Zhang 1 , Bin Xu 1 , Xiaoqiang Liu 1 , Kaiming Zhang 1 , Guangyin Fan 2 , Weidong Jiang 1
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Development of a simple and efficient strategy for improving the catalytic activity of cobalt-based catalysts toward hydrogen evolution from sodium borohydride (NaBH4) is paramount but remains challenging. Here, we reported a facile and efficient approach to tune the catalytic performance for NaBH4 hydrolysis with Co-based catalysts prepared by using cobalt sulfate as a precursor or a mixture of sulfur-containing sodium salts/cobalt salts as a raw material. With the use of cobalt sulfate as the precursor, the CoSO4-doped Co3O4 sample was formed and it exhibited excellent activity with the generation of ∼500 mL of hydrogen gas from NaBH4 hydrolysis under mild conditions. In terms of sulfur-free cobalt salts (e.g., cobalt chloride, cobalt nitrate, and cobalt acetate) as precursors, the obtained Co-based samples were found to be entirely ineffective for hydrogen production. Interestingly, during the cobalt-based catalyst preparation, the introduction of sodium sulfate or sodium sulfide can considerably accelerate hydrogen production. On the contrary, adding sulfur-bearing salts did not inspire any activity improvement only during the hydrogen generation reaction. Control experiments indicate that during catalyst preparation, the presence of Na2SO4 and Na2S is beneficial for the in situ transformation of Co3O4 into catalytically active Co-B alloys, accompanying a positive change in surface morphology during the NaBH4 hydrolysis, thereby inducing an excellent hydrogen generation rate of up to 4425 mL·min-1·gcat-1.
中文翻译：
钴基催化剂从NaBH4水解中高效产生氢气：含硫盐的积极作用。
开发简单有效的策略以提高钴基催化剂对硼氢化钠（NaBH4）析氢的催化活性至关重要，但仍具有挑战性。在这里，我们报道了一种简便有效的方法，用于调节以硫酸钴为前驱体或含硫的钠盐/钴盐混合物制成的钴基催化剂对NaBH4水解的催化性能。以硫酸钴为前驱体，形成了掺杂CoSO4的Co3O4样品，并在温和的条件下通过NaBH4水解产生约500 mL氢气，表现出出色的活性。就无硫钴盐（例如氯化钴，硝酸钴和乙酸钴）作为前体而言，发现所获得的Co基样品对于制氢完全无效。有趣的是，在钴基催化剂的制备过程中，硫酸钠或硫化钠的引入可大大加速制氢。相反，仅在氢生成反应期间，添加含硫盐不会激发任何活性的提高。对照实验表明，在催化剂制备过程中，Na2SO4和Na2S的存在有利于Co3O4原位转化为具有催化活性的Co-B合金，并伴随NaBH4水解过程中表面形态的积极变化，从而产生优异的氢生成速率高达4425 mL·min-1·gcat-1。硫酸钠或硫化钠的引入可大大加快制氢速度。相反，仅在氢生成反应期间，添加含硫盐不会激发任何活性的提高。对照实验表明，在催化剂制备过程中，Na2SO4和Na2S的存在有利于Co3O4原位转化为具有催化活性的Co-B合金，并伴随NaBH4水解过程中表面形态的积极变化，从而产生优异的氢生成速率高达4425 mL·min-1·gcat-1。硫酸钠或硫化钠的引入可大大加快制氢速度。相反，仅在氢生成反应期间，添加含硫盐不会激发任何活性的提高。对照实验表明，在催化剂制备过程中，Na2SO4和Na2S的存在有利于Co3O4原位转化为具有催化活性的Co-B合金，并伴随NaBH4水解过程中表面形态的积极变化，从而产生优异的氢生成速率高达4425 mL·min-1·gcat-1。
更新日期：2020-02-12
中文翻译：
钴基催化剂从NaBH4水解中高效产生氢气：含硫盐的积极作用。
开发简单有效的策略以提高钴基催化剂对硼氢化钠（NaBH4）析氢的催化活性至关重要，但仍具有挑战性。在这里，我们报道了一种简便有效的方法，用于调节以硫酸钴为前驱体或含硫的钠盐/钴盐混合物制成的钴基催化剂对NaBH4水解的催化性能。以硫酸钴为前驱体，形成了掺杂CoSO4的Co3O4样品，并在温和的条件下通过NaBH4水解产生约500 mL氢气，表现出出色的活性。就无硫钴盐（例如氯化钴，硝酸钴和乙酸钴）作为前体而言，发现所获得的Co基样品对于制氢完全无效。有趣的是，在钴基催化剂的制备过程中，硫酸钠或硫化钠的引入可大大加速制氢。相反，仅在氢生成反应期间，添加含硫盐不会激发任何活性的提高。对照实验表明，在催化剂制备过程中，Na2SO4和Na2S的存在有利于Co3O4原位转化为具有催化活性的Co-B合金，并伴随NaBH4水解过程中表面形态的积极变化，从而产生优异的氢生成速率高达4425 mL·min-1·gcat-1。硫酸钠或硫化钠的引入可大大加快制氢速度。相反，仅在氢生成反应期间，添加含硫盐不会激发任何活性的提高。对照实验表明，在催化剂制备过程中，Na2SO4和Na2S的存在有利于Co3O4原位转化为具有催化活性的Co-B合金，并伴随NaBH4水解过程中表面形态的积极变化，从而产生优异的氢生成速率高达4425 mL·min-1·gcat-1。硫酸钠或硫化钠的引入可大大加快制氢速度。相反，仅在氢生成反应期间，添加含硫盐不会激发任何活性的提高。对照实验表明，在催化剂制备过程中，Na2SO4和Na2S的存在有利于Co3O4原位转化为具有催化活性的Co-B合金，并伴随NaBH4水解过程中表面形态的积极变化，从而产生优异的氢生成速率高达4425 mL·min-1·gcat-1。
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