Single-atom vacancy defect to trigger high-efficiency hydrogen evolution of MoS2,Journal of the American Chemical Society

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Single-atom vacancy defect to trigger high-efficiency hydrogen evolution of MoS2
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2020-01-30 , DOI: 10.1021/jacs.9b12113
Xin Wang _{1,

2} , Yuwei Zhang _{1,

2} , Haonan Si _{1,

2} , Qinghua Zhang ₃ , Jing Wu _{1,

2} , Li Gao _{1,

2} , Xiaofu Wei _{1,

2} , Yu Sun _{1,

2} , Qingliang Liao _{1,

2} , Zheng Zhang _{1,

2} , Kausar Ammarah _{1,

2} , Lin Gu _{3,

4,

5} , Zhuo Kang _{1,

2} , Yue Zhang _{1,

2}

Affiliation

Defect engineering is widely applied in transition metal dichalcogenides (TMDs) to achieve electrical, optical, magnetic and catalytic regulation. Vacancies, regarded as a type of extremely delicate defect, are acknowledged to be effective and flexible in general catalytic modulation. However, the influence of vacancy states in addition to concentration on catalysis still remains vague. Thus, via high throughput calculations, the optimized sulfur vacancy (S-vacancy) state in terms of both concentration and distribution is initially figured out among a series of MoS2 models for the hydrogen evolution reaction (HER). In order to realize it, a facile and mild H2O2 chemical etching strategy is implemented to introduce homogeneously distributed single S-vacancies onto MoS2 nanosheet surface. By systematic tuning of the etching duration, etching temperature and etching solution concentration, comprehensive modulation of the S-vacancy state is achieved. The optimized HER performance reaches a Tafel slope of 48 mV dec-1 and an overpotential of 131 mV at 10 mA cm-2, indicating the superiority of single S-vacancies over agglomerate S-vacancies. This is ascribed to the more effective surface electronic structure engineering as well as the boosted electrical transport properties. Bridging the gap, to some extent, between precise design from theory and practical modulation in experiments, the proposed strategy extends defect engineering to a more sophisticated level for further unlocking the potential of catalytic performance enhancement.

中文翻译：

单原子空位缺陷触发二硫化钼高效析氢

缺陷工程广泛应用于过渡金属二硫属化物 (TMD) 以实现电、光、磁和催化调节。空位被认为是一种极其微妙的缺陷，在一般催化调节中被认为是有效和灵活的。然而，除了浓度之外，空位状态对催化的影响仍然模糊不清。因此，通过高通量计算，最初在一系列用于析氢反应 (HER) 的 MoS2 模型中找出了在浓度和分布方面优化的硫空位 (S-空位) 状态。为了实现它，实施了一种简便且温和的 H2O2 化学蚀刻策略，将均匀分布的单个 S 空位引入到 MoS2 纳米片表面。通过系统地调整蚀刻持续时间，蚀刻温度和蚀刻液浓度，实现了对S空位状态的综合调制。优化后的 HER 性能达到 48 mV dec-1 的 Tafel 斜率和 131 mV 在 10 mA cm-2 下的过电位，表明单个 S 空位优于团聚 S 空位。这归因于更有效的表面电子结构工程以及增强的电传输特性。在某种程度上弥合了理论的精确设计和实验中的实际调制之间的差距，所提出的策略将缺陷工程扩展到更复杂的水平，以进一步释放催化性能增强的潜力。优化后的 HER 性能达到 48 mV dec-1 的 Tafel 斜率和 131 mV 在 10 mA cm-2 下的过电位，表明单个 S 空位优于团聚 S 空位。这归因于更有效的表面电子结构工程以及增强的电传输特性。在某种程度上弥合了理论的精确设计和实验中的实际调制之间的差距，所提出的策略将缺陷工程扩展到更复杂的水平，以进一步释放催化性能增强的潜力。优化后的 HER 性能达到 48 mV dec-1 的 Tafel 斜率和 131 mV 在 10 mA cm-2 下的过电位，表明单个 S 空位优于团聚 S 空位。这归因于更有效的表面电子结构工程以及增强的电传输特性。在某种程度上弥合了理论的精确设计和实验中的实际调制之间的差距，所提出的策略将缺陷工程扩展到更复杂的水平，以进一步释放催化性能增强的潜力。这归因于更有效的表面电子结构工程以及增强的电传输特性。在某种程度上弥合了理论的精确设计和实验中的实际调制之间的差距，所提出的策略将缺陷工程扩展到更复杂的水平，以进一步释放催化性能增强的潜力。这归因于更有效的表面电子结构工程以及增强的电传输特性。在某种程度上弥合了理论的精确设计和实验中的实际调制之间的差距，所提出的策略将缺陷工程扩展到更复杂的水平，以进一步释放催化性能增强的潜力。

更新日期：2020-01-30

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