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Heterogeneous Reactions of SO3 on Ice: An Overlooked Sink for SO3 Depletion
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2020-01-20 , DOI: 10.1021/jacs.9b11723
Jie Zhong 1, 2 , Chunlei Wang 3 , Xiao Cheng Zeng 1 , Joseph S Francisco 1, 2
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2020-01-20 , DOI: 10.1021/jacs.9b11723
Jie Zhong 1, 2 , Chunlei Wang 3 , Xiao Cheng Zeng 1 , Joseph S Francisco 1, 2
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The reaction between SO3 and water in the gas phase has always been of great interest as it has important implications to atmos-pheric and environment science. Compared to gas-phase water, however, heterogeneous hydration of SO3 on the surfaces of con-densed phase of water/ice are relatively less explored. Here, we present a systematic study of the reaction between SO3 and three different phases of water, namely, water vapor, surface of liquid water droplet, and the {1 1 -2 0} plane of hexagonal ice (Ih). The computation results show that contrary to the gas-phase water, the surface of water droplet and {1 1 -2 0} plane of Ih ice play a distinctly different role in the reaction, in which the HSO4-/H3O+ is formed within a few picoseconds. Moreover, the SO3 hydration exhibits multiple reaction pathways on the surface of water drop-let and {1 1 -2 0} plane of Ih ice, including the newly observed chemical mechanism without the formation of water-loop struc-tures. Considering temperature effects (winter vs. summer), SO3/water vapor concentration in atmosphere, and effective sur-face areas of water droplets in the atmosphere and ice on the ground, the reaction rates of SO3 with water in the gas phase, aerosols, clouds and snowpack are estimated and compared. Con-sistent with previous experimental studies, the loss rate of SO3 due to aerosols and clouds are less important compared to that due to water vapor. Surprisingly, the ice snowpack is shown to be an efficient sink for SO3 depletion, especially in the winter season.
中文翻译：
SO3 在冰上的异质反应：一个被忽视的 SO3 消耗汇
SO3 与气相中的水之间的反应一直备受关注，因为它对大气和环境科学具有重要意义。然而，与气相水相比，SO3 在水/冰凝聚相表面的非均相水合研究相对较少。在这里，我们系统地研究了 SO3 与水的三个不同相之间的反应，即水蒸气、液态水滴表面和六角冰 (Ih) 的 {1 1 -2 0} 平面。计算结果表明，与气相水相反，水滴表面和 Ih 冰的 {1 1 -2 0} 平面在反应中起明显不同的作用，其中 HSO4-/H3O+ 形成于几皮秒。而且，SO3 水合在水滴表面和 Ih 冰的 {1 1 -2 0} 平面上表现出多种反应途径，包括新观察到的化学机制，但没有形成水环结构。考虑到温度影响（冬季与夏季）、大气中 SO3/水蒸气的浓度、大气中水滴和地面冰的有效表面积、SO3 与气相中的水、气溶胶、估计和比较云和积雪。与之前的实验研究一致，与水蒸气造成的损失相比，气溶胶和云造成的 SO3 损失率不太重要。令人惊讶的是，冰雪被证明是 SO3 消耗的有效汇，尤其是在冬季。包括新观察到的化学机制，而没有形成水环结构。考虑到温度影响（冬季与夏季）、大气中 SO3/水蒸气的浓度、大气中水滴和地面冰的有效表面积、SO3 与气相中的水、气溶胶、估计和比较云和积雪。与之前的实验研究一致，与水蒸气造成的损失相比，气溶胶和云造成的 SO3 损失率不太重要。令人惊讶的是，冰雪被证明是 SO3 消耗的有效汇，尤其是在冬季。包括新观察到的化学机制，而没有形成水环结构。考虑到温度影响（冬季与夏季）、大气中 SO3/水蒸气的浓度、大气中水滴和地面冰的有效表面积、SO3 与气相中的水、气溶胶、估计和比较云和积雪。与之前的实验研究一致，与水蒸气造成的损失相比，气溶胶和云造成的 SO3 损失率不太重要。令人惊讶的是，冰雪被证明是 SO3 消耗的有效汇，尤其是在冬季。以及大气中水滴和地面冰的有效表面积，估计和比较 SO3 与气相中的水、气溶胶、云和积雪的反应速率。与之前的实验研究一致，与水蒸气造成的损失相比，气溶胶和云造成的 SO3 损失率不太重要。令人惊讶的是，冰雪被证明是 SO3 消耗的有效汇，尤其是在冬季。以及大气中水滴和地面冰的有效表面积，估计和比较 SO3 与气相中的水、气溶胶、云和积雪的反应速率。与之前的实验研究一致，与水蒸气造成的损失相比，气溶胶和云造成的 SO3 损失率不太重要。令人惊讶的是，冰雪被证明是 SO3 消耗的有效汇，尤其是在冬季。
更新日期：2020-01-20
中文翻译：
SO3 在冰上的异质反应：一个被忽视的 SO3 消耗汇
SO3 与气相中的水之间的反应一直备受关注，因为它对大气和环境科学具有重要意义。然而，与气相水相比，SO3 在水/冰凝聚相表面的非均相水合研究相对较少。在这里，我们系统地研究了 SO3 与水的三个不同相之间的反应，即水蒸气、液态水滴表面和六角冰 (Ih) 的 {1 1 -2 0} 平面。计算结果表明，与气相水相反，水滴表面和 Ih 冰的 {1 1 -2 0} 平面在反应中起明显不同的作用，其中 HSO4-/H3O+ 形成于几皮秒。而且，SO3 水合在水滴表面和 Ih 冰的 {1 1 -2 0} 平面上表现出多种反应途径，包括新观察到的化学机制，但没有形成水环结构。考虑到温度影响（冬季与夏季）、大气中 SO3/水蒸气的浓度、大气中水滴和地面冰的有效表面积、SO3 与气相中的水、气溶胶、估计和比较云和积雪。与之前的实验研究一致，与水蒸气造成的损失相比，气溶胶和云造成的 SO3 损失率不太重要。令人惊讶的是，冰雪被证明是 SO3 消耗的有效汇，尤其是在冬季。包括新观察到的化学机制，而没有形成水环结构。考虑到温度影响（冬季与夏季）、大气中 SO3/水蒸气的浓度、大气中水滴和地面冰的有效表面积、SO3 与气相中的水、气溶胶、估计和比较云和积雪。与之前的实验研究一致，与水蒸气造成的损失相比，气溶胶和云造成的 SO3 损失率不太重要。令人惊讶的是，冰雪被证明是 SO3 消耗的有效汇，尤其是在冬季。包括新观察到的化学机制，而没有形成水环结构。考虑到温度影响（冬季与夏季）、大气中 SO3/水蒸气的浓度、大气中水滴和地面冰的有效表面积、SO3 与气相中的水、气溶胶、估计和比较云和积雪。与之前的实验研究一致，与水蒸气造成的损失相比，气溶胶和云造成的 SO3 损失率不太重要。令人惊讶的是，冰雪被证明是 SO3 消耗的有效汇，尤其是在冬季。以及大气中水滴和地面冰的有效表面积，估计和比较 SO3 与气相中的水、气溶胶、云和积雪的反应速率。与之前的实验研究一致，与水蒸气造成的损失相比，气溶胶和云造成的 SO3 损失率不太重要。令人惊讶的是，冰雪被证明是 SO3 消耗的有效汇，尤其是在冬季。以及大气中水滴和地面冰的有效表面积，估计和比较 SO3 与气相中的水、气溶胶、云和积雪的反应速率。与之前的实验研究一致，与水蒸气造成的损失相比，气溶胶和云造成的 SO3 损失率不太重要。令人惊讶的是，冰雪被证明是 SO3 消耗的有效汇，尤其是在冬季。
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