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Ethylene C–H Bond Activation by Neutral Mn2O5 Clusters under Visible Light Irradiation
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2016-04-25 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.6b00541 Shi Yin 1 , Elliot R. Bernstein 1
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2016-04-25 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.6b00541 Shi Yin 1 , Elliot R. Bernstein 1
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A photo excitation fast flow reactor coupled with a single-photon ionization (118 nm, 10.5 eV) time-of-flight mass spectrometry (TOFMS) instrument is used to investigate reactions of neutral MnmOn clusters with C2H4 under visible (532 nm) light irradiation. Association products Mn2O5(C2H4) and Mn3O6,7(C2H4) are observed without irradiation. Under light irradiation, the Mn2O5(C2H4) TOFMS feature decreases, and a new species, Mn2O5H2, is observed. This light-activated reaction suggests that the visible radiation can induce the chemistry, Mn2O5 + C2H4 + hv(532 nm) → Mn2O5*(C2H4) → Mn2O5H2 + C2H2. High barriers (0.67 and 0.59 eV) are obtained on the ground-state potential energy surface (PES); the reaction is barrierless and thermodynamically favorable on the first excited-state PES, as performed by time-dependent density functional theory calculations. The calculational and experimental results suggest that Mn2O5-like structures on manganese oxide surfaces are the appropriate active catalytic sites for visible light photocatalysis of ethylene dehydrogenation.
中文翻译：
可见光照射下中性Mn 2 O 5团簇活化乙烯CH键
结合单光子电离（118 nm，10.5 eV）飞行时间质谱（TOFMS）仪器的光激发快速流反应器用于研究在可见光下中性Mn m O n团簇与C 2 H 4的反应（532nm）光照射。在没有照射的情况下观察到缔合产物Mn 2 O 5（C 2 H 4）和Mn 3 O 6,7（C 2 H 4）。在光照射下，Mn 2 O 5（C 2 H 4）TOFMS的特征减少，并且出现了新的Mn观察到2 O 5 H 2。该光活化反应表明可见辐射可以诱导化学反应，即Mn 2 O 5 + C 2 H 4 + hv （532 nm） →Mn 2 O 5 *（C 2 H 4）→Mn 2 O 5 H 2 + C 2高2。在基态势能表面（PES）上获得了高势垒（0.67和0.59 eV）。通过依赖于时间的密度泛函理论计算，该反应在第一激发态PES上是无障碍且在热力学上有利的。计算和实验结果表明，锰氧化物表面上的Mn 2 O 5样结构是乙烯脱氢可见光光催化的合适活性催化位。
更新日期：2016-04-25
中文翻译：
可见光照射下中性Mn 2 O 5团簇活化乙烯CH键
结合单光子电离（118 nm，10.5 eV）飞行时间质谱（TOFMS）仪器的光激发快速流反应器用于研究在可见光下中性Mn m O n团簇与C 2 H 4的反应（532nm）光照射。在没有照射的情况下观察到缔合产物Mn 2 O 5（C 2 H 4）和Mn 3 O 6,7（C 2 H 4）。在光照射下，Mn 2 O 5（C 2 H 4）TOFMS的特征减少，并且出现了新的Mn观察到2 O 5 H 2。该光活化反应表明可见辐射可以诱导化学反应，即Mn 2 O 5 + C 2 H 4 + hv （532 nm） →Mn 2 O 5 *（C 2 H 4）→Mn 2 O 5 H 2 + C 2高2。在基态势能表面（PES）上获得了高势垒（0.67和0.59 eV）。通过依赖于时间的密度泛函理论计算，该反应在第一激发态PES上是无障碍且在热力学上有利的。计算和实验结果表明，锰氧化物表面上的Mn 2 O 5样结构是乙烯脱氢可见光光催化的合适活性催化位。
京公网安备 11010802027423号