Nano Lett. | 南开大学：缺陷调控MOF纳米通道：打造无枝晶锂金属电池准固态电解质- X-MOL资讯

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Nano Lett. | 南开大学：缺陷调控MOF纳米通道：打造无枝晶锂金属电池准固态电解质

材料

作者：X-MOL 2025-04-10

英文原题：Defect-Modulated MOF Nanochannels for the Quasi-Solid-State Electrolyte of a Dendrite-Free Lithium Metal Battery

通讯作者：师唯，徐骏，南开大学

作者：Jialong Jiang（蒋家龙）, Runhao Zhang（张润豪）, Jiachen Guo（郭佳辰）, Shiqi Zhang（张师旗）, Xiangtai Min（闵祥泰）, Ziyang Liu（刘子扬）, Ning Liu（刘宁）, Dapeng Cao（曹达鹏）, Jun Xu（徐骏）, Peng Cheng（程鹏）, Wei Shi（师唯）

背景介绍

锂金属电池因其极高的能量密度成为下一代储能技术的焦点，但其安全性问题限制了其实际应用。使用固态电解质替代可燃液态电解液是一种极具前景的策略。目前研究者致力于解决其界面兼容性和离子电导率等关键问题，以推动其商业化进程。尽管科学家们在固态电解质的材料设计领域取得了诸多进展，从分子水平对固态电解质中离子传输通道进行精准修饰仍是一个巨大的挑战。离子传输通道的微观结构会显著影响离子传输速度及选择性，进而影响电池的整体性能。

图1. 通过引入缺陷对离子传输通道的孔径和结合位点进行精准修饰

文章亮点

近日，南开大学师唯教授，徐骏副教授在Nano Letters上发表了关于锂金属电池MOF基准固态电解质的研究。该研究创新性地提出了一种基于缺陷工程的MOF结构精准调控方法，成功实现了材料锂离子传导性能的显著提升。结合固体核磁等分子层面结构分析手段，通过系统的机理分析，研究团队发现性能提升主要源于两个关键因素：一是对MOF孔径的有效调控，二是锂离子跳跃位点的成功引入。这项研究不仅从分子层面深入揭示了离子通道结构与离子传输性能之间的关系，更为新型固态电解质的设计与合成提供了重要的理论指导和创新思路。

图2. MOF基准固态电解质的物理和电化学性能分析

研究团队通过在合成过程中精准引入不同类型的缺陷调制小分子，成功构建了四种缺陷MOF准固态电解质材料。表征结果显示，所制备的材料均展现出优异的结构特性：表面光滑平整，具备良好的阻燃性能和机械柔韧性。其中，Li@UiO-66-D2准固态电解质表现出突出的电化学性能：在室温下实现了1.42 mS cm^-1的高锂离子电导率，锂离子迁移数达到0.72，并展现出5.0 V的宽电化学稳定窗口。

图3. MOF基准固态电解质离子传输机理分析

⁷Li固体核磁（⁷Li NMR）表征，尤其是¹³C{⁷Li}旋转回波双共振（REDOR）实验和DFT计算结果表明，Li@UiO-66-D2型准固态电解质的优异电化学性能源于其独特的三重结构优势：（1）高度规则的离子传输通道确保了锂离子的快速传导；（2）优化的孔径尺寸为离子传输提供了充足的空间；（3）丰富的羧基跳跃位点与锂离子之间存在合适的配位作用。这些结构特征协同作用能显著降低锂离子的传输能垒，同时抑制阴离子的迁移。在实际锂金属电池体系中，该电解质能够引导锂离子均匀沉积并抑制枝晶生长，使电池的循环安全性得到显著提升。

总结/展望

研究团队提出了一种基于分子缺陷工程的创新策略，通过对材料结构进行精准调控，成功实现了MOF基准固态电解质电化学性能的显著提升，并结合固体核磁等表征深入揭示了孔径尺寸、配位环境等关键结构因素对离子传输动力学的影响机制。该工作为固态电解质材料的设计与合成提供了一种新的思路。

相关论文发表在Nano Letters上，南开大学硕士研究生蒋家龙和南开大学博士研究生张润豪为文章的共同第一作者，南开大学师唯教授，徐骏副教授为通讯作者。

通讯作者信息：

师唯南开大学

师唯，南开大学教授、博士生导师。1997-2006年在南开大学化学学院学习，先后获学士、博士学位，2014-2015年在美国加州大学伯克利分校做访问学者；2016年起任南开大学化学学院教授、博士生导师。师唯主要从事配位化学和能源材料化学的基础研究，发展了功能导向配合物的合成新策略，探索了多个重要配合物体系结构-性质之间的关系，重点研究了配合物的光磁性质和在能量存储与转化方面的应用。迄今在Acc. Chem. Res.、Natl. Sci. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Chem、Nat. Protoc.、Nat. Commun.、CCS Chem.、Chem. Rev.、Chem. Soc. Rev.等期刊共发表通讯作者论文160余篇，H-index 69。

徐骏南开大学

徐骏，南开大学副教授、硕士生导师。2004-2008年在北京大学化学与分子工程学院学习，获学士学位，2008-2014年在加拿大西安大略大学化学系学习，获博士学位，2014-2017、2017-2018年先后在美国加州大学伯克利分校和瑞士苏黎世联邦理工学院从事博士后研究；2018年起任南开大学材料科学与工程学院副教授、硕士生导师。徐骏主要从事固体核磁共振波谱学研究，发展了高灵敏度、高分辨率固体核磁方法，探索了固体核磁在功能材料体系，尤其是金属有机框架材料和稀土材料研究中的应用。迄今在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、PNAS等期刊共发表论文70余篇，参与撰写2部英文专著，被引5000余次，H-index 38。

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