大连化物所吴忠帅ChemSusChem综述：甘油选择性电氧化制甲酸：从催化剂设计策略到关键耦合系统

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论文信息

研究背景

在生物柴油等工业生产过程中，作为主要副产物的甘油产能过剩，价格不断走低。如何将甘油转化为高附加值化学品成为研究热点，其中电氧化甘油制甲酸备受关注。该反应由可再生的电力驱动，绿色无污染。它在室温下即可运行，无需高温、高压和有毒试剂。此外，该反应的理论氧化电位仅为0.69 V，可用来代替析氧反应与阴极反应耦合，从而降低系统能耗并提高催化效率。同时，阳极产生的甲酸不仅是一种重要的工业中间体，广泛应用于制药、染色、农药等行业，还是一种液态有机氢能载体，具有高可用/净容量，适用于直接液体燃料电池。

目前，甘油选择性氧化制甲酸最常用的催化剂是过渡族金属基催化剂，其产生的羟基氧化物物种被视为真正的反应活性物种。然而，由于这些羟基氧化物物种的产生电位较高，导致甘油氧化的实际电位远高于其理论电位。因此，开发能够降低氧化电位并促进甘油选择性氧化为甲酸的高效电催化剂至关重要。此外，了解基本反应机制并优化电化学反应条件对于提高电催化效率和甲酸产率至关重要。

研究概述

中国科学院大连化学物理研究所吴忠帅团队系统综述了甘油选择性电氧化制甲酸的催化剂设计和耦合系统构建方面的最新成果，详细讨论了构建高活性位点和调整电子性质的关键策略，包括杂原子掺杂、空位工程、界面工程和组分工程，同时也重点介绍了甘油电氧化制甲酸相关的创新性耦合系统。

图1. 甘油电氧化制甲酸的优势、催化剂设计策略及其代表性耦合系统

作者首先从四个方面概述了关键的催化剂设计策略，包括杂原子掺杂、空位工程、界面工程和组分工程，以构建高活性位点并调整电催化剂的电子性质。随后，他们讨论了甘油氧化制甲酸的代表性耦合系统，强调了电氧化对高附加值化学品的重要性。最后，作者总结了当前存在的挑战并提出了未来可行的解决方案：（1）结合原位表征和理论计算深入研究甘油氧化制甲酸的反应机理，为合理设计高效催化剂提供指导；（2）开发高效的分离和纯化技术或设计集成的反应分离系统以降低甲酸分离或使用的成本；（3）从催化剂设计到流动电解组件构建，以期实现工业化应用。

期刊简介

《ChemSusChem》发表以化学为核心、在可持续性研究各个领域具有影响力的科研成果，包括绿色合成与化学、能源储存与转化以及材料升级回收等方向。该期刊涵盖范围广泛，涉及可再生能源与材料、碳捕获与转化、氢能、环境化学、可持续催化以及绿色化学的所有方面。

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