近年来,光电与光催化技术的快速发展推动了等离子激元材料(plasmonic materials)的深入探索研究。如何有效降低等离激元损耗并提升其在光电子器件中的性能,已成为该领域亟待突破的核心挑战。作为新兴的二维材料,过渡金属碳/氮化物(MXene)以其丰富的表面等离激元模式展现出广阔的应用前景。然而,由于其超快的光生载流子-声子耦合,能量迅速弛豫至晶格热,从而限制了等离激元能量的高效利用。一般而言,构建金属/半导体(例如过渡金属硫族化合物TMD)异质界面以促进电荷与能量分离,是降低等离激元损耗的有效策略之一。然而针对MXene-TMD异质结在光激发过程中的电荷/能量转移动力学过程仍待深度解析。
近日,德国德累斯顿工业大学/马克斯-普朗克微结构物理研究所冯新亮院士/于明浩研究员团队联合意大利米兰理工大学、马克斯-普朗克高分子研究所、乌得勒支大学等研究机构,在Journal of the American Chemical Society 期刊上发表了一项重要研究。该研究通过构筑自组装的MXene与TMD异质结薄膜,揭示了异质结界面处的超快电荷/能量转移机制及其独特的二次激发现象,为等离激元材料的优化设计与高效应用提供了新的理论依据和技术路线。
研究背景
等离激元材料因其能够高效调控光子与电子之间的相互作用,在光催化、光电探测和太阳能转换等领域具有广泛应用。然而,等离激元激发产生的热电子能量易于快速弛豫至晶格热,导致能量损耗,限制了其实际性能。因此,构筑高效界面以实现超快电荷分离和能量转移,成为提升等离激元材料性能的关键策略。
Ti3C2Tx-MoS2异质结薄膜的制备及其激发态动力学示意图。
研究亮点
1)大面积MXene-TMD异质结膜的构筑
研究团队采用基于瑞利-贝纳德对流(Rayleigh–Bénard Convection)与马拉高尼效应(Marangoni Effect)协同诱导的自组装策略,成功制备了厘米级Ti3C2Tx-MoS2异质结薄膜。通过精确调控结构单元(Ti3C2Tx、MoS2单层膜)的数量及其堆叠方式,实现了多种金属/半导体界面的可控构筑。
2)发现二次激发现象,延长MoS2激发态寿命
研究表明,在Ti3C2Tx-MoS2双层异质结薄膜(HS-TM)中,Ti3C2Tx的表面等离子激元共振(SPR)所产生的晶格热量能够通过界面以声学声子回流(acoustic phonon recycling)的方式高效传递至MoS2的电子系统,从而引发一种独特的二次激发效应。该现象具有约70 ps的特征上升时间。进一步的界面工程调控(如在三层结构HS-TMT和HS-TTM中)不仅可将该时间延长至175 ps,还能进一步提升MoS2中载流子的寿命,为增强光电性能提供了新的策略。
3)超快电荷/能量转移过程,增强光电导响应
研究表明,在Ti3C2Tx-MoS2界面存在超快(<150 fs)电荷/能量转移过程,该过程的效率受激发光子能量的影响。在3.10 eV激发下,相较于单独的MoS2,异质结中的光电导率提升高达180%。这一机制为高效载流子分离提供了新的策略,有望推动光电子器件性能的进一步提升。
该研究不仅揭示了MXene-TMD异质结构中复杂的界面激发态动力学,还提出了一种可行的界面工程策略,以优化等离子激元材料的载流子利用率。通过合理设计异质结界面并提升热电子分离效率,该研究为未来高效光电催化与光电探测器件的开发提供了重要的理论指导。
这一成果近期发表在Journal of the American Chemical Society 期刊上,张加旭(Jiaxu Zhang)、Rafael Muñoz-Mármol、付帅(Shuai Fu)和李小东(Xiaodong Li)为文章的共同第一作者。
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Interface-Tailored Secondary Excitation and Ultrafast Charge/Energy Transfer in Ti3C2Tx-MoS2 Heterostructure Films
Jiaxu Zhang, Rafael Muñoz-Mármol, Shuai Fu, Xiaodong Li, Wenhao Zheng, Andrea Villa, Giuseppe M. Paternò, Darius Pohl, Alexander Tahn, Mike Hambsch, Stefan C. B. Mannsfeld, Dongqi Li, Hao Xu, Quanquan Guo, Hai I. Wang,* Francesco Scotognella,* Minghao Yu,* and Xinliang Feng*
J. Am. Chem. Soc. 2025, DOI: 10.1021/jacs.5c01826
课题组介绍
于明浩研究员,博士生导师,独立PI,德累斯顿工业大学化学与食品化学系、德累斯顿先进电子研究中心课题组组长,马普微结构物理研究所附属课题组组长。研究兴趣包括新型二维有机/无机层状材料设计开发,新兴电池体系中电解液/表界面组分探索,能源应用相关电化学过程中的电荷/离子传质动力学基础研究,以及新型储能电池体系(多价金属电池、双离子电池、水系电池等)组装研发等。截至目前,在Nat. Mater., Nat. Physics, Nat. Common., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem., Adv. Mater., Joule, Chem. Soc. Rev. 等国际著名期刊发表学术论文130余篇,其中一作/通讯作者论文>60篇。论文累计引用次数22000余次,H-index达到74。担任Science, Nat. Mater., Nat. Sustain., Nat. Rev. Chem., Nat. Common., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem., Adv. Mater., Joule, Chem, Energy Environ. Sci., Adv. Energy Mater., Energy Storage Mater. 等国际期刊的审稿人。担任Molecules, Materials Futures, EcoEnergy, Battery Energy, Interdisciplinary Materials等期刊编委会成员。2017年获选洪堡学者,2021年获USERN Prize物理与化学科学奖、EnSM年轻科学家奖、JMCA新锐科学家奖,2018-2024年连续七年获选高被引科学家(Clarivate Analytics)。2023年获欧盟ERC Starting Grant,Fellow of the Young Academy of Europe。2024年获选TUD Young Investigator,德国DFG-CRC1415项目PI,欧盟EIC Pathfinder项目PI。
课题组网站:https://www.minghaoyu.com/
Google学术页面:
https://scholar.google.com.hk/citations?user=azLEIL4AAAAJ&hl=en
大学页面:
https://tu-dresden.de/mn/chemie/mc/mc2/die-professur/gruppenleiter/dr-minghao-yu
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