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北京化工大学庄仲滨课题组:具有分级结构的高性能NiFe LDH/N-doped Co/NF阴离子交换膜电解水析氧阳极

作者：Nano Research 2025-03-21

本篇文章版权为庄仲滨课题组所有，未经授权禁止转载。

背景介绍

氢能因其能量密度高和产物无污染的特性，是可持续能源系统的理想能量载体。目前，氢的生产主要是通过水汽重整实现。因此，迫切需要可持续的绿色制氢技术来满足日益增长的需求。阴离子交换膜电解水技术(AEMWE)因其高效率和适用非贵金属电极材料等特点脱颖而出，为工业规模的绿氢制备应用提供了高效、低成本的解决方案。然而，由于电解水阳极析氧反应（OER）涉及四电子转移过程进而导致动力学缓慢，AEMWE阳极催化活性成为限制器件能量转换效率的瓶颈之一。同时，由非贵金属OER催化剂在高氧化电位下溶解和剥离导致的稳定性问题也是器件应用的重要挑战之一。因此，提高AEMWE阳极效率和耐久性对于发展AEMWE技术至关重要。

成果简介

本文提出了一种自上而下的分级结构阳极构建策略，通过水热-气相还原氮化-电沉积方法合成了一种具有分级结构的NiFe LDH/N-doped Co/NF电极。这一电极的分级结构体现在由自支撑泡沫镍（NF）基底上生长N掺杂Co（N-doped Co）纳米线阵列，并在纳米线上生长NiFe LDH纳米片。NiFe LDH/N-doped Co/NF电极表现出卓越的OER性能：仅需262 mV的过电位就可达到100 mA cm^-2的电流密度，并在100小时工作中仅增加7 mV过电位。以该电极为阳极组装的AEMWE器件仅需1.63V的槽压就能达到1 A cm^-2的电流密度，超越大多数已报道阳极的性能。相关的结构表征和对照实验表明，分级结构阳极通过纳米线阵列的中间层增加电极活性比表面积，加强催化剂与基底之间的结合力，提高了活性和稳定性。

图文导读

图 1 (a) 分级结构NiFe LDH/N-doped Co/NF的制备示意图。(b,c) NiFe LDH/N-doped Co/NF 电极的SEM图像、(d) TEM图像、(e) HRTEM图像和 (f) HAADF-STEM元素映射图像。

图1展示了电极的制备示意图：通过水热-气相热处理和还原氮化合成N-doped Co纳米线阵列，然后通过电沉积在纳米线上原位生长NiFe LDH，形成具有分级结构的NiFe LDH/N-doped Co/NF。SEM图像表明NiFe LDH与N-doped Co纳米线紧密结合，且元素映射图像表明组成元素在大范围内分布均匀，说明分级结构在NF基底上的均匀密集生长。

图 2 (a) NiFe LDH/N-doped Co/NF和NiFe LDH/NF的高分辨率Ni 2p XPS谱图、(b)Fe 2p XPS谱图、(c)Co 2p XPS谱图和(d)O 1s XPS谱图。

图2为NiFe LDH/N-doped Co/NF中各组成元素XPS高分辨谱图。NiFe LDH/N-doped Co/NF中Ni和Fe的结合能发生了负移，而Co的结合能则向更高的位置移动，这表明N-doped Co纳米线阵列可能扮演着电子供体的角色，也印证了N-doped Co纳米线阵列与NF基底和NiFe LDH层可能存在的强相互作用。

图3 在1 M KOH中测量的NiFe LDH/N-doped Co/NF、NiFe LDH/Co(OH)_x/NF、NiFe LDH/NF和RuO₂/NF样品的OER活性：(a) OER过程的极化曲线；(b) 50和100 mA cm^-2时的过电位直方图；(c) 电催化剂的塔菲尔斜率；(d) 电催化剂的Nyquist图；(e)双电层电容拟合图(Cdl)；(f) 100 mA cm^-2时的计时电位曲线。

图3是在1 M KOH电解液中评价的NiFe LDH/N-doped Co/NF及其它对比电极的OER活性、稳定性及相关电化学性质表征。其中，NiFe LDH/N-doped Co/NF具有优异的OER活性，仅需262 mV过电位就达到100 mA cm^-2电流密度，且在100小时的恒电流测试中过电位仅增加7 mV，表明其优于其它电极的活性和稳定性。电化学活性表面积测试证明了NiFe LDH/N-doped Co/NF的高活性来源于其分级结构所带来的高比表面积。

图4 (a) AEMWE装置示意图。(b) NiFe LDH/N-doped Co/NF、NiFe Foam和RuO₂/NF为阳极的AEMWE在60 ℃和1 M KOH溶液中的极化曲线和(c)奈奎斯特图。(d)NiFe LDH/N-doped Co/NF为阳极的AEMWE在1 A cm^-2电流密度下的稳定性测试曲线。

图4为在60℃和1 M KOH条件下进行的AEMWE器件性能测试结果。以NiFe LDH/N-doped Co/NF为阳极的AEMWE器件在1.63 V时就达到1 A cm^-2的电流密度，在2.0 V时达到4.84 A cm^-2，体现了优于对照阳极的活性。同时，该器件在超过90小时的连续运行过程中，表现出良好的稳定性。相关表征结果表明NiFe LDH/N-doped Co/NF在器件中的优异性能源于分级结构在电催化活性、传质和电导等方面的协同提升，为适用于器件的高性能电极材料设计提供了可行的设计思路。

作者简介

庄仲滨，北京化工大学教授，博士生导师。2001~2010年在清华大学化学系学习，分别获得化学专业学士、博士学位。随后在美国加州大学河滨分校和美国特拉华大学从事博士后研究。2015加入北京化工大学化工学院任教授。主要围绕燃料电池、电解水等与能源相关的电化学器件展开研究，开发新型电催化材料、深入了解电极过程机制。以通讯作者、共同通讯作者身份在Nat. Catal., Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Chem等期刊发表论文50余篇，连续（2020~2024）入选科睿唯安“高被引科学家”。

朱威，北京化工大学副教授，硕士生导师。2005-2009年在浙江大学化学系获得学士学位，2009-2014年在北京大学化学与分子工程学院获得博士学位，2015年-2018年在清华大学化学系从事博士后研究。2018年加入北京化工大学庄仲滨教授团队，主要从事与能源相关的电催化剂设计合成、原位表征和器件组装等研究，在Adv. Mater.,Nano Lett., ACS Catal., Appl. Catal. B-Environ.等期刊发表第一作者或通讯作者论文30余篇。

文章信息

Wang J, Wang Y, Guo X, et al. Hierarchical NiFe LDH/N-doped Co/nickel foam as highly active oxygen evolution reaction electrode for anion exchange membrane water electrolysis. Nano Research, 2025, 18(2): 94907190. https://doi.org/10.26599/NR.2025.94907190.

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