EEM | 国网江苏电科院/肖鹏&江苏科技大学/施敏杰：基于共轭聚合物的高效稳定电容去离子

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论文信息

研究亮点

1.  PCON聚合物其三维花形态提供了相当大的反应表面积，同时该聚合物具有π共轭骨架，有助于高氧化还原活性和电子离域。

研究背景

淡水短缺是一个关键的全球问题，尽管地球上的总水量约为13.8亿立方公里，但可供人类消费的淡水仅占其中的0.3%，因此通过海水和微咸水淡化来获取淡水成为学者们一直以来的研究兴趣。近年来，电化学脱盐技术已成为传统水处理工艺颇有前景的替代品，而其中混合电容去离子（HCDI）是一种环保、经济、节能的海水淡化方法。创造具有法拉第特性的创新材料对于提高HCDI系统的电吸附能力至关重要。尽管具有可调分子结构和固有延展性的有机化合物是有前景的法拉第电极，但在水介质中的高溶解度和氧化还原活性位点的有限可用性仍然阻碍了它们在HCDI系统中的实际应用。

文章简读

本文设计了一种高氧化还原活性的的有机聚合物聚萘醌亚胺（PCON），其具有稳定的长程有序骨架和粗糙的三维花表面形态，以及由C=O和C=N官能团提供的高密度活性位点，能够实现高效的氧化还原反应并实现高Na⁺捕集能力。合成的PCON聚合物展现出卓越的电吸附特性和显著的结构稳定性，在1 A g^-1下的比电容高达500.45 F g^-1，并在5000次充放电循环后依旧能保持其原始电容的86.1%。得益于PCON聚合物优越的赝电容性能，我们开发了一种HCDI系统，该系统不仅具有100.8 mg g^-1的出色除盐能力和3.36 mg g^-1 min^-1的显著快速平均去除率，而且在50次循环后仍保持其初始脱盐能力的97%，从而在最先进的脱盐技术领域脱颖而出，其综合性能大大超过了现有的先进脱盐方法。展望未来，双活性位点PCON聚合物的设计范式可以推广到其他有机电极，预示着高性能海水淡化系统设计的新途径。

图文解析

图1. a）PCON合成示意图；b）固体核磁共振波谱；c）PCON聚合物的傅里叶变换红外光谱（FTIR）；d）SEM和e）EDS图谱；f）N2吸附-解吸和孔径分布曲线。

图2. a）PCON聚合物及其前体的热重分析（TGA）曲线，b）紫外漫反射光谱，以及c）X射线衍射（XRD）光谱；d）PCON聚合物的约化密度梯度（RDG）计算；e）PCON单体和聚合物链示意图。

图3. PCON在1M NaCl中的电化学性能测量。a）CV曲线和b）不同扫描速率（1~30 mV s^-1）下的峰值电流；c） 峰值电流的b值变化；d）拟合不同扫描速率下CV中赝电容贡献的曲线；e）不同扫描速率下的伪电容和扩散控制百分比；f）不同电流密度（1~6A g^-1）下的GCD曲线；g）不同电流密度下比电容和IR降的变化曲线；h）不同赝电容材料电极在NaCl电解质中比电容的箱线图。

图4. 不同SOC下PCON电极的a）电化学阻抗谱图和b）扩散系数；c）PCON聚合物的HOMO-LUMO能隙；d）在非原位XPS光谱中不同充放电条件下，PCON电极的O1S和e）N1S光谱；f）通过密度泛函理论（DFT）计算确定PCON的活性位点；g）充电和放电过程中的氧化还原反应示意图；h）PCON电极的循环性能。

图5. HCDI系统组装和测试。a）所构建系统的示意图；不同施加电压下的b）电流响应，c）NaCl吸附和再生曲线，d）脱盐能力和能耗；e）Na+的吸附动力学；f）在500 mg L-1 NaCl溶液中的长期循环性能和比能耗；g）与已有报道的HCDI系统的脱盐性能比较。

期刊信息

Energy & Environmental Materials (EEM) 是由郑州大学与Wiley合作出版的国际期刊，旨在为材料、化学、物理、医学及工程等多学科及交叉学科的研究者提供交流平台，激发新火花、提出新概念、发展新技术、推进新政策，共同致力于清洁、环境友好的能源材料研发。

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