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北京大学张青课题组AOM:钙钛矿微腔中自旋-轨道耦合劈裂的束缚态激子-极化激元凝聚

本文来源于Advanced Optical Materials, 欢迎浏览!


论文信息

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研究背景

微腔激子极化激元是由光子和激子的强耦合产生的混合光-物质粒子,其已经成为操纵光子自旋相互作用的理想候选者。一方面,其光子组分的自旋可以通过微腔纵向-横向(TE-TM)劈裂产生的有效磁场来调控,从而产生光学自旋霍尔效应和定向的自旋电流。另一方面,激子组分的+1和-1双重态使其能够与不同的螺旋度耦合,并通过库仑相互作用丰富了非线性区域的自旋动力学。同时,具有各向异性的晶体(双折射效应)可以产生与波矢量无关的横向和纵向模式的能量分裂。与微腔中的TE-TM劈裂不破坏空间反演对称不同,这种各向异性诱导的劈裂能够实现非阿贝尔规范场,并可以产生亚皮秒尺度的快速自旋进动。近年来,卤化铅钙钛矿材料在光伏光电领域获得了广泛关注,其具有相当大的双折射劈裂能,且易于在室温实现玻色-爱因斯坦凝聚。同时,构建激子或光子的空间束缚态成为在介观尺度上定向、储存和构造不同自旋态激子极化激元的一种有效途径。束缚态激子-极化激元在动量空间中具有量子化的能级,同时在实空间中具有周期性的空间分布,有望实现分支间参数散射、约瑟夫森振荡以及量子漩涡等并成为量子通信领域的潜在载体。


文章概述

近日,北京大学张青课题组报道了钙钛矿微腔中自旋-轨道耦合劈裂的束缚态激子-极化激元凝聚,证明了级联激子-极化激元凝聚过程发生在介观尺寸的双折射晶体钙钛矿微腔中。在动量零点处,从角分辨反射光谱和光致发光光谱中证明了一种双折射引起的模式分裂,分裂能约10 meV。当泵浦脉冲激光功率超过2.4 μW时,束缚态自旋-轨道耦合劈裂的凝聚态逐级发生,同时准粒子的非线性相互作用增加。进一步,基于圆偏振激光激发下准粒子的简并特性,测量到非线性相互作用可达约 7.9 meV μW-1,高于线偏振激光激发下的结果约5.7 meV μW-1。上述结果为有限尺寸双折射钙钛矿微腔中发生的级联激子-极化激元凝聚过程提供了深刻的见解,突出了各向异性诱导的自旋-轨道耦合劈裂的基态凝聚体的关键潜力,为研究和操纵各向异性钙钛矿中自旋相关的非线性行为以及片上应用铺平了道路。


图文导读

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图1 a) CsPbBr3微腔示意图(左)和TEM横截面图(右)。比例尺:400nm。b) 左:CsPbBr3微腔沿X、Y方向不同边缘长度的SEM俯视图。右:CsPbBr3微腔的TEM图像。c) 微腔沿X方向模式的测量示意图,样品的长边X方向平行于光谱仪入口狭。d) CsPbBr3微腔沿kX方向在kY = 0 μm−1(左)和kY在kX = 0 μm−1(右)的角分辨光致发光光谱。


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图2 a)-c)在泵浦功率为3.60、3.85和5.20 μW下的角分辨光致发光光谱演化。a) TM和TE偏振总和(Xy + Xx)。b) TM偏振(Xy)。c) TE偏振(Xx)。Xy1能态(d)、Xx0能态(e)和Xy0能态(f)中极化激元光致发光强度和线宽随泵浦功率的变化。


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图3 图2 中 a) Xy1(灰色)、Xx0(绿色)和Xy0(黄色)能态的中心峰位随泵浦功率的蓝移量。b) 圆偏振(cp)和线偏振(lp)脉冲激光激发下自旋轨道耦合劈裂的束缚能级中心峰位随泵浦功率的蓝移量。

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图4。a) Xx和Xy极化激元凝聚的实空间光学图像。b) 迈克尔逊干涉仪进入CCD相机的路径示意图。c)零时间延迟下Xx和Xy极化激元凝聚体的干涉图像。d) b中红色虚线的剖面图。


期刊简介

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Advanced Optical Materials是一个国际性的、跨学科的论坛,针对材料科学的同行评审论文,重点关注光-物质相互作用的各个方面。致力于光子学、等离子体、超材料等领域的突破性发现和基础研究。

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