Nano Lett. | 超高镍正极与LaCl₃基电解质的界面失效机制- X-MOL资讯

当前位置： X-MOL首页 › 行业资讯 › Nano Lett. | 超高镍正极与LaCl₃基电解质的界面失效机制

Nano Lett. | 超高镍正极与LaCl₃基电解质的界面失效机制

材料

作者：X-MOL 2025-01-02

英文原题：Interface Degradation of LaCl₃-Based Solid Electrolytes Coupled with Ultrahigh-Nickel Cathodes

通讯作者：Yi-Chen Yin（殷逸臣），中国科学技术大学；Zheng Liang（梁正），上海交通大学；Hong-Bin Yao（姚宏斌），中国科学技术大学

第一作者：Ye-Chao Wu（吴叶超）, Feng Li（李枫） , Xiaobin Cheng（程晓斌）, Yihong Tan（谭一弘）

背景介绍

相比于使用有机电解液的传统锂离子电池，全固态锂电池在安全性方面有显著提升，并可使用超高镍正极以发挥更高的能量密度。使用氯化物电解质匹配超高镍正极的全固态锂电池表现出了良好的正极相容性，但其循环性能会受到电解质与正极之间界面失效的影响，尤其是在高电压下（>4.8 V）时。这些高镍材料虽然能提供更高的能量密度，但与电解质之间的界面失效问题，包括电化学分解和物理接触失效，仍然是制约全固态锂电池性能提升的关键障碍。

图1. LaCl₃基固态电解质与NCM92正极界面特性图，描述了界面结构的演化过程

文章亮点

近日，中国科学技术大学姚宏斌教授、殷逸臣博士联合上海交通大学梁正教授在Nano Letters上发表了关于LaCl₃基固态电解质与NCM92正极界面失效机制的研究成果。研究通过三电极测试装置，联用弛豫时间常数（DRT）、飞行时间二次离子质谱（ToF-SIMS）和聚焦离子束扫描电子显微镜（FIB-SEM）等分析测试技术，深入揭示了界面电化学降解和物理接触失效的原因。这些发现为理解并克服全固态锂电池中正极与固态电解质之间的界面问题提供了新的思路。

研究发现，在高截止电压（4.8 V）下，电极/电解质界面阻抗显著增加，导致电池容量快速衰减。界面物理接触逐渐丧失，并伴随高压下活性氧的释放，这进一步加剧了界面化学降解。通过ToF-SIMS和FIB-SEM的深入表征，研究团队在界面处观察到了金属氧化物、氧氯化物副产物以及微裂纹的生成，这些副产物和裂纹严重影响了界面稳定性和锂离子传输效率。

图2. 界面失效分析流程，帮助理解界面退化的具体机制

总结/展望

本研究明确了LaCl₃基固态电解质与超高镍正极之间界面退化的多重机制，为未来全固态锂电池的界面优化提供了重要的理论依据。研究团队提出，未来可以通过界面涂层和界面结构设计等方法进一步提升界面稳定性，从而改善电池的电化学性能，为新一代高性能固态电池的开发奠定基础。这些策略的提出为解决全固态锂电池中电解质/正极的界面退化问题提供了参考。

相关论文已发表在Nano Letters期刊，共同第一作者为吴叶超在读博士、李枫博士、程晓斌在读博士和谭一弘博士，通讯作者为殷逸臣博士、梁正教授和姚宏斌教授。

通讯作者信息：

殷逸臣在读博士后

殷逸臣，男，1995年08月生。2017年本科毕业于中国矿业大学，2022年在中国科学技术大学获得博士学位，2022-2024年在中国科学技术大学从事博士后研究。长期从事固态电池关键材料开发方面的研究工作，曾获中科院院长奖 (2022)、中科院百篇优博论文 (2023)等荣誉；主持国家自然科学基金青年项目、博士后面上、博士后站中特别资助等项目，以第一作者/通讯作者在Nature, Nat. Commun., Natl. Sci. Rev, Angew. Chem. Int. Ed.等期刊发表论文。

梁正副教授

梁正，男，上海交通大学教育部变革性分子前沿科学中心长聘教轨副教授、博士生导师。2018年博士毕业于美国斯坦福大学材料科学与工程系，博士毕业后先后于斯坦福大学与劳伦斯伯克利国家实验室从事博士后研究。2021年加入上海交通大学，致力于极端条件下（高温、低温、快充等）电池关键材料设计。围绕高性能电池材料开发及循环利用以通讯作者在Nat. Sustain., Nat. Commun., PNAS, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等国际顶尖学术期刊发表论文50余篇，总引用14000余次。入选中国科协青年人才托举工程、科睿唯安全球高被引科学家、英国皇家化学会JMCA新锐科学家，荣获阿里达摩院青橙奖“最具潜力奖”、小米青年学者。

姚宏斌教授

姚宏斌，男，1983年12月出生，中国科学技术大学应用化学系教授，博士生导师，国家杰出青年科学基金获得者。2006年本科毕业于中国科学技术大学化学系，2011年在合肥微尺度国家实验室获得博士学位，2012-2015年在美国斯坦福大学从事博士后研究，2015年7月入职中国科学技术大学化学与材料科学学院工作至今。研究工作集中在高效金属卤化物发光二极管器件以及新型固态锂金属电池方向。近五年以通讯作者在Nature、Nat. Photonics、Chem. Soc. Rev、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Commun.、Sci. Adv.等国际国内学术期刊上发表论文50余篇。曾入选中组部“海外高层次人才引进青年项目”（2015），获得国家自然科学二等奖（第五完成人，2016）、安徽省科学技术一等奖（第五完成人，2015），连续入选2019-2023全球高被引学者。

扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文