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中国科学院半导体研究所王开友团队Newton首刊文章：电场调控亚铁磁CoGd异质结实现净磁矩180°翻转

材料

作者：X-MOL 2024-12-24

物质科学

Physical science

12月18日，中国科学院半导体研究所王开友团队在Cell Press细胞出版社旗下期刊Newton上发表了题为“Electric field control of the perpendicular magnetization switching in ferroelectric/ferrimagnet heterostructures”的研究成果。该研究制备了铁电Pb(Zr_0.2Ti_0.8)O₃/亚铁磁CoGd异质结结构，通过铁电极化场调控亚铁磁子晶格，实现了电控净磁矩的180°翻转。实验发现，在补偿点附近，电场可改变亚铁磁主导子晶格，实现净磁矩翻转。压电力显微镜、反常霍尔效应及X-射线磁圆二色性等测试验证了这一现象。高分辨率透射电子显微镜及电子能量损失谱观测到极化场诱导的氧离子移动是导致翻转的主要原因。该研究为铁电控制亚铁磁提供了新方法，有望应用于自旋电子学器件中。

本工作在国家重点研发计划、国家自然科学基金委、科技部和中国科学院有关项目基金的支持下完成，通讯作者为中国科学院半导体所的王开友研究员，清华大学的谷林教授为共同通讯作者。中国科学院半导体所博士后刘鹏飞为本工作第一作者，宁波材料所（现单位为日本京都大学）的徐涛副研究员为共同第一作者。

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文章亮点：

本文展示了一种非易失且可逆的电场调控亚铁磁方法。
通过改变铁电极化场方向，实现了亚铁磁净磁矩的180°翻转。
在铁电/亚铁磁界面处直接观测到了氧离子随极化场改变导致的移动。

文章简介：

后摩尔时代，基于自旋电子学设计的存储器件由于非易失存储，低功耗等特点受到了产学两界的广泛关注。如何实现自旋电子学存储器件的电学调控一直是自旋电子学中的重要研究内容之一。电控自旋电子学器件主要分为电流和电场两种方法，其中电场方法由于较低的能耗，受到科学界和业界的广泛关注，但单纯使用电场无法打破体系的时间反演对称性，因而使用纯电场实现垂直磁矩的180°翻转是自旋电子学方向的挑战之一。考虑到补偿亚铁磁材料中，两/多种不等价子晶格中的磁矩以反铁磁方式耦合，且净磁矩的方向主要由子晶格中较大磁矩的主导，若改变子晶格间磁矩的相对大小，则有望在不破坏时间反演对成性的情况下实现净磁矩方向的翻转。

鉴于此，本工作制备了铁电Pb (Zr_0.2Ti_0.8) O₃/亚铁磁CoGd异质结结构，试图通过铁电极化场来调控亚铁磁子晶格，其霍尔条结构示意图见图1(a)所示。反常霍尔效应（AHE）表明(图1(b))，随着温度升高，AHE曲线逐渐由顺时针变为逆时针，净磁矩在~208 K时消失。X-射线磁圆二色性（XMCD）表明，208K以上磁矩方向是Co子晶格主导，反之，则为Gd主导(图1(c)和(d))。以上结果表明，亚铁磁CoGd的补偿点约为208K。

图1 （a）CCMO/PZT/CoGd/Pt 异质结的霍尔条结构示意图。(b) 部分温度下，异质结的AHE曲线。(c)和(d)分别为在100 K（Gd主导）和240 K（Co主导）下，Co L_2,3和Gd M_4,5的XMCD光谱示例。

面外压电力显微镜（PFM）表明铁电层可在-/+4.2V的写入电压下实现完全翻转（图2(a)）。随后，对器件进行相反极化场下的AHE变温测试可以发现，在远离CoGd磁补偿点的温度处（图2(b)和(c)），尽管极化场可以有效调制亚铁磁的垂直磁各向异性，但AHE曲线本身的翻转方向未发生改变。当温度接近补偿点时（图2(d)）， AHE曲线从极化向上时的逆时针方向转变为极化向下时的顺时针方向。进一步，固定外磁场方向和大小，使用脉冲电场来改变极化方向后测试AHE电阻（R_AHE），结果发现R_AHE随极化场方向出现正负跳跃（图2(e)），这直接反映了CoGd净磁矩随极化方向改变而发生翻转。

图2 (a) CCMO/PZT压电响应。在相反极化下，R_AHE和垂直磁场在 (b) 200 K，(c) 220 K，(d) 210 K的AHE曲线。(e) 使用正负脉冲电场调控R_AHE的结果。

为理解极化场诱导净磁矩翻转的机制，我们使用高角环形暗场（HAADF）和角明场（ABF）观测异质结构界面处情况。结果表明PZT的极化矢量与Ti/Zr原子相对于Pb原子的偏移方向相反（图3(a)）, 与Ti/Zr原子相对于氧八面体的偏移方向相同（图3(b)）。界面处的高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）图像（图3(c)）以及相应的电子能量损失谱（EELS, 图3(d)）直接观测到了极化场诱导界面处的氧离子移动。进一步，EELS中Co L_3,2边和X射线吸收谱（XAS）中Gd M_5,4边结果表明极化向下时氧离子迁移可使Co和Gd子晶格都发生氧化。本文进一步使用了一个代表性的GdCo₅模型系统进行第一性原理计算。结果表明，极化向上时，净磁矩Gd主导（+0.16 μB），极化向下时，净磁矩Co主导（-0.25 μB）。因此证明氧离子迁移是导致亚铁磁主导子晶格变化和净磁矩翻转的主要原因。

综上，本文展示了通过电场驱动改变极化场调控亚铁磁的磁主导子晶格，并在亚铁磁补偿点附近实现电控净磁矩的180°翻转。该结果为铁电控制亚铁磁提供了一种可能方法，有望应用在亚铁磁固态自旋电子学器件中。

图3 （a）具有相反极化PZT的HAADF和（b）ABF图像。（c）PZT（40 nm）/CoGd（5 nm）/Pt（5 nm）的HRTEM图像。（d）红色和蓝色区域的O K边EELS。（e）具有相反极化的Co L_3,2边的EELS。（f）具有相反极化的Gd M_5,4边的XAS。

作者专访

Cell Press细胞出版社特别邀请本文的通讯作者王开友研究员进行了专访，请他为大家进一步详细解读。

CellPress：

请简要概述这项工作的亮点。

王开友研究员：

全电场调控自旋电子学器件主要分为电流和电场两种方法，相较于电流方法，电场方法由于更低的能耗，是自旋电子学研究的重点之一，但单纯使用电场无法打破体系的时间反演对称性，因而如何使用纯电场实现磁矩，特别是垂直磁矩的180°翻转是自旋电子学方向的挑战之一。基于此，本项工作展示了一种非易失且可逆的电场调控亚铁磁方法，通过改变铁电极化场方向，进而改变子晶格间磁矩的相对大小，在不破坏时间反演对成性的情况下实现净磁矩方向的180°翻转。同时，本工作也证明了极化场诱导的氧离子移动是导致净磁矩翻转的原因，并通过高分辨透射电镜和电子损失能谱直接观测到了铁电/亚铁磁界面处的氧离子移动。

CellPress：

研究过程中遇到了哪些困难？团队是如何克服并顺利解决的？

王开友研究员：

本工作的核心想法由中国科学院半导体所的王开友研究员提出，并指导所属团队的博士后刘鹏飞等开展研究，虽然较早取得了实验结果，并提出了几种机理假设，但如何验证提出的假设则成为了研究过程中的主要困难。

在解决困难的过程中，首先，清华大学的谷林教授和中国科学院物理所的张庆华副研究员团队通过高分辨透射电镜，直接证明了调控的物理机理。其次，中国科学院宁波材料技术与工程研究所（现单位为日本京都大学）的徐涛副研究员通过第一性原理计算为其提供了坚实的理论支持。最后，感谢宁波材料所（现单位为浙江大学）的杨洪新教授、中国科学院高能物理研究所的董俊才研究员、南方科技大学的刘奇博士和上海同步辐射光源等单位的全力支持，使本工作得以顺利完成并发表。

CellPress：

团队下一步的研究计划是怎样的？

王开友研究员：

在此研究基础上，我们团队希望能够应用其调控机理，设计并制备出更高效的自旋电子学原型器件，推动自旋电子学的更快发展。

CellPress：

最后，请与我们分享一下选择Newton发表这项工作的原因。

王开友研究员：

物理学作为基础研究学科，是推动人类社会发展进步的重要组成部分。Cell Press细胞出版社一直是生命科学领域具有强大影响力的学术出版社，其已经从一家生命科学期刊出版商向全科学学术出版商（All-science publisher）转变，Cell Press细胞出版社推出的Newton期刊在众多出色的物理学期刊中具有鲜明的特色，它将为物理学界带来一些独特的启发：通过发展这本期刊以培养一个更具包容性的物理学“社群”，促进物理学与其他学科之间互鉴交流，不断碰撞出新的思维火花，共同助力人类科学事业迈向新未来！这正是我们选择Newton发表这项工作的主要原因。

论文作者介绍

王开友

研究员

通讯作者：王开友，博士生导师，中国科学院半导体研究所研究员，现任中国科学院半导体研究所学术委员会主任、中国物理学会理事、中国物理学会半导体物理专委会主任及中国电子学会半导体与集成技术专委会秘书长。2012年获得国家杰出青年科学基金、获得IAAM Medal、叶企孙物理奖、国际先进材料学会先进材料奖等荣誉，长期从事自旋电子学及低维半导体器件研究。发表了包括 Nat. Mater.，Nat. Phys.，Nat. Electron.，Phys. Rev. Lett.，Adv. Mater.，Natl. Sci. Rev.等在内的论文160余篇，被他引9000多次，授权国内外专利21项（含6项美国专利）。近五年先后在国内外学术会议上做大会或邀请报告30多次。

谷林

教授

共同通讯作者：谷林，博士生导师，清华大学教授。从事电子显微学方法研究20余年。2002年清华大学本科毕业，启蒙于我国电子显微学专家朱静院士。2005年获得美国亚利桑那州立大学博士学位，导师为美国显微学会主席David J. Smith教授。之后先后在德国马普金属所和日本东北大学从事博士后研究工作。2010年加入中国科学院物理研究所，2022年回到清华大学工作。近年来在功能材料原子尺度结构与电子结构研究方面取得系列成果。发表论文900余篇，其中包括Science及Nature正刊19篇，子刊 120余篇，他引 10万余次，H因子>170。获得第十六届中国青年科技奖特别奖；国家杰出青年科学基金；入选科睿唯安材料科学领域（2018-2024）和化学领域（2019-2024）全球高被引科学家。